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  近日，華東理工大學(xué)材料學(xué)院劉潤輝教授課題組在N-羧基環(huán)內(nèi)酸酐（NCA）開環(huán)聚合方法研究方面取得突破性成果，Nature Communications以“Lithium hexamethyldisilazide initiated superfast ring opening polymerization of alpha-amino acid N-carboxyanhydrides”為題在線發(fā)表相關(guān)工作。

  聚氨基酸（聚肽）類材料具有優(yōu)異的生物相容性、生物活性和可降解性，已廣泛應(yīng)用于藥物和基因遞送、組織工程、多肽模擬、抗菌等眾多領(lǐng)域。在過去的一個多世紀(jì)中，國際上多個課題組先后報道了多種引發(fā)聚合方法，其中伯胺引發(fā)NCA聚合是至今應(yīng)用最為廣泛的方法。但是，這種NCA聚合方法反應(yīng)速度慢（通常需要2-3天的時間完成），且難以制備較大分子量的聚肽。同時，由于NCA單體穩(wěn)定性一般較差，長時間反應(yīng)可能導(dǎo)致副反應(yīng)產(chǎn)生。更加突出的缺點是，NCA聚合對水分高度敏感，聚合反應(yīng)一般在手套箱內(nèi)惰性氣體保護(hù)下操作進(jìn)行，限制了平行制備聚肽分子庫和大規(guī)模合成的應(yīng)用。嚴(yán)格的無水（甚至有些NCA聚合方法需要嚴(yán)格無氧）操作、干燥溶劑和需要手套箱設(shè)備，這些要求大大限制了很多非有機(jī)合成背景研究人員開展聚肽制備和應(yīng)用研究。

  劉潤輝教授課題組致力于解決上述NCA聚合核心問題和挑戰(zhàn)，建立了Lithium Hexamethyldisilazide（LiHMDS）引發(fā)的快速NCA開環(huán)聚合，聚合反應(yīng)在幾分鐘到幾小時即可完成。尤其是，這一聚合方法無需手套箱，可以在普通環(huán)境條件下的敞口容器中順利進(jìn)行，并制備具有可控二級結(jié)構(gòu)、大分子量(poly-BLG, 1294-mer, Mw=283400 g/mol)、窄分子量分布（?=1.08?1.28）的聚肽。機(jī)理研究表明，LiHMDS引發(fā)NCA聚合為陰離子開環(huán)活性聚合，通過拔除NCA環(huán)上3-NH活潑氫從而獲得NCA負(fù)離子引發(fā)聚合反應(yīng)。該活性聚合可以方便地實現(xiàn)NCA均聚、混聚、嵌段聚合，以及所制備聚肽的兩端（C端和N端）官能化。這一簡單和快速NCA聚合方法突破了傳統(tǒng)NCA聚合對手套箱設(shè)備的依賴和對溶劑及有機(jī)合成技術(shù)的要求，可幫助更多非合成背景研究人員制備聚肽并開展各種相關(guān)活性和應(yīng)用研究。這一NCA聚合方法同樣適用于平行大量制備聚肽分子庫和高通量相關(guān)活性、功能篩選研究。

  博士研究生武月銘是該成果的第一作者，劉潤輝教授是單一通訊作者，華東理工大學(xué)是唯一作者單位。該研究得到了國家自然科學(xué)基金委、科技部等基金的資助。

  論文鏈接: https://www.nature.com/articles/s41467-018-07711-y