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  近期，西南交通大學魯雄教授課題組在超強粘附水凝膠方向取得最新進展，相關研究成果以“Plant-Inspired Adhesive and Tough Hydrogel Based on Ag-Lignin Nanoparticles Triggered Dynamic Redox Catechol Chemistry”為題在線發表于國際著名期刊《Nature communications》。論文第一作者為在讀博士研究生甘東林和碩士邢文思，通訊作者為魯雄教授。該研究得到了國家重點研發計劃，國家自然科學基金等項目支持。

  粘附水凝膠在生物醫學應用中已經取得實際應用，主要由于其粘附到組織或其他生物材料表面的能力。然而，大多數粘附水凝膠不具有長期和可重復的粘附。此外，傳統的粘附水凝膠通常表現出差的機械性能，并不具備抗菌能力。因此研制一種具有超強力學性能、抗菌性能、良好生物相容性兼具的粘附水凝膠仍面臨嚴峻的挑戰。

  針對以上問題，西南交通大學魯雄教授課題組受植物粘附的啟發，基于Ag-木質素納米粒子（NPs）觸發動態氧化還原兒茶酚化學，開發了堅韌、抗菌的粘附水凝膠。 Ag-木質素 NPs構建動態兒茶酚氧化還原體系，得到持久的還原-氧化環境的水凝膠網絡。該氧化還原系統連續產生兒茶酚基團，賦予水凝膠長期和可重復的粘附能力。此外，Ag-木質素NPs產生自由基并觸發水凝膠的自凝膠化，因此水凝膠能夠在室溫環境下固化。該水凝膠網絡中存在共價和非共價相互作用具有高韌性。由于兒茶酚基團和Ag-木質素NPs的殺菌能力，水凝膠還具有良好的細胞親和力和高抗菌活性。該研究概括了從貽貝到植物的兒茶酚粘附理論，并提出了基于動態植物兒茶酚化學設計堅韌和粘性水凝膠的策略。

圖1植物設計策略為基于兒茶酚化學的粘附，強韌和抗菌NPs-P-PAA水凝膠

（a）通過Ag-木質素NPs和APS之間的氧化還原反應產生自由基，引發水凝膠在周圍環境下的凝膠化。

（b）醌基-兒茶酚基團可逆反應維持動態平衡。

（c）植物啟發的粘附和堅韌水凝膠的分子結構方案。

（d）醌基自由基基團檢測的ESR譜。

（e）TEM顯微照片顯示Ag-木質素NPs的核-殼結構；插圖是Ag元素分布。

（f）HRTEM顯微照片顯示Ag-Lignin NPs的結構；插圖是Ag的高分辨率圖像。

（g）SEM顯微照片顯示水凝膠中的微纖維結構；插圖呈現典型的微纖維。

  本研究提出了一種基于兒茶酚化學的水凝膠，該水凝膠具有高粘附性，韌性和細胞親和力。Ag-木質素NPs可以產生自由基引發單體聚合，并可維持水凝膠內部網絡中的醌基-兒茶酚基團的氧化還原平衡。簡而言之，這種易于制備且環保的植物靈感啟發的水凝膠說明了基于動態氧化還原兒茶酚化學的多功能性粘附水凝膠的開發策略的可行性和潛力。

  此外，魯雄教授課題組在貽貝啟發的粘附超強水凝膠方面作出大量工作。受此啟發，設計了一種高韌性聚多巴胺-聚丙烯酰胺（PDA-PAM）水凝膠，具有卓越的自我修復能力，優異的細胞親和力和組織粘附性。在水凝膠合成過程中防止PDA的過氧化，以便在水凝膠中保持足夠的游離兒茶酚基團，以保證水凝膠的粘附能力。該成果以“Tough, self-healable and tissue-adhesive hydrogel with tunable multifunctionality”為題，發表于Nature子刊《NPG Asia materials》。

  同時，通過利用PDA將氧化石墨烯（GO）部分還原為導電石墨烯，設計了一種導電、可拉伸、自粘附和自修復的水凝膠。該成果以“A Mussel-Inspired Conductive, Self-Adhesive, and Self-Healable Tough Hydrogel as Cell Stimulators and Implantable Bioelectronics”為題，發表于《Small》。

  此外，用納米粘土模擬海水環境，在納米粘土層之間的有限納米空間中原位氧化多巴胺。因此，在納米粘土層之間的納米空間中氧化的PDA鏈保持足夠的兒茶酚基團，使水凝膠的粘附性長期存在，對比于傳統的一次性粘附水凝膠，該水凝膠能夠反復使用，且不會減弱粘附性，同時，賦予水凝膠超強的力學性能。該成果以“Mussel-Inspired Adhesive and Tough Hydrogel Based on Nanoclay Confined Dopamine Polymerization”發表于《ACS Nano》。

  魯雄教授課題組通過在聚合物網絡中原位形成聚多巴胺（PDA）摻雜的聚吡咯（PPy）納米纖維來制備透明、導電、可拉伸和自粘附水凝膠。來自PDA-PPy納米纖維的兒茶酚基團賦予水凝膠自粘性。納米纖維的增強使水凝膠變得堅韌和可拉伸。所提出的原位形成導電納米纖維的簡單智能的策略開辟了將疏水性和不可溶解的導電聚合物結合到水凝膠中的新途徑。該研究成果以“Transparent, Adhesive, and Conductive Hydrogel for Soft Bioelectronics Based on Light-Transmitting Polydopamine-Doped Polypyrrole Nanofibrils”作為《Chemistry of Materials》的封面文章發表。

  并且，受貽貝啟發，以甘油/水為混合體系，制備了對皮膚等生物組織具有良好的粘附性的耐熱、抗凍水凝膠，該體系不僅在室溫下具有良好的粘附能力，而且在寒冷和熱環境下，也具備優異的粘附能力。該成果以“Mussel‐Inspired Adhesive and Conductive Hydrogel with Long‐Lasting Moisture and Extreme Temperature Tolerance”為題，發表于《Advanced Functional Materials》。

  基于接觸增強抗菌的機理，將仿貽貝材料雙鍵化多巴胺引入，與丙烯酸和甲基丙烯酸2-（二甲基氨基）乙酯共聚形成三元共聚物水凝膠細胞/組織親和性差的問題。為了實現高效抗菌的目的，并將殼聚糖進行季銨化修飾 （QCS）互穿進入水凝膠網絡結構中，進一步增強水凝膠的抗菌性和機械性能，最終得到一種仿貽貝高細胞親和性、超強，可回復的、接觸增強抗菌水凝膠。該成果以“Mussel‐Inspired Contact‐Active Antibacterial Hydrogel with High Cell Affinity, Toughness, and Recoverability”為題，發表于《Advanced Functional Materials》。

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-019-09351-2