水凝膠由于其與生物組織在構成以及物理特性方面的高度相似性,因而作為生物組織的替代材料而被廣泛研究。但由于生物適應型水凝膠本身的水合交聯網絡,在機械強度上較與強韌組織仍有所不足,使得水凝膠的應用范圍有限,并缺乏長期穩定性。針對機械強度的問題,目前的主流思路是參考肌肉纖維群的結構形態,將肌肉纖維有序平行排列的構型引入水凝膠的設計中,從而實現水凝膠沿排列方向的強度躍升,得到強韌的各向異性水凝膠(例如,仿人造肌腱)。這一思路雖可以實現單一方向上水凝膠在拉伸性能及粗糙度上的數倍提升,但會同時犧牲垂直方向的機械強度,造成垂直方向上強度的減少,這一特點雖然與肌肉組織契合度高,滿足肌肉組織替代上的強度要求,但卻難以勝任不規則結締組織,如關節囊的纖維膜,在強度上的需求。這一類組織不同于肌肉纖維的有序排列,其纖維互相交織,可抵抗多方向的過度拉伸和擴張,因而對于組織材料各個方向上的強度都有所要求,這種各向同性的高機械強度性質,目前還未在水凝膠設計上得到實現。
近期,受貽貝足蛋白 (Mfps) 的動態胺-兒茶酚相互作用的啟發,阿爾伯塔大學曾宏波教授團隊開發了一種創新策略,將 Mfps 共軛物作為彈性連接結合到聚乙烯醇 (PVA) 基質中,實現了水凝膠材料的仿結締組織結構和各向同性的超強韌性。相關工作以 “Poly(vinyl alcohol) (PVA)-based Hydrogel Scaffold with Isotropic Ultra-toughness Enabled by Dynamic Amine-Catechol Interactions” 為題,發表于《Chemistry of Materials》。阿爾伯塔大學曾宏波教授(加拿大工程院院士)為論文通訊作者,水濤博士為本論文的第一作者,潘鳴飛博士為本論文的共同第一作者。該論文得到了加拿大自然科學和工程研究委員會等項目的資助。
圖一. PDTy-PVA水凝膠的設計思路以及雙交聯網絡的形成機制
圖二. PDTy-PVA水凝膠的拉伸強度和韌性
圖三. PDTy-PVA水凝膠的多方向機械性能和水下黏附功能
圖四. PDTy-PVA水凝膠的彈性研究、pH響應性和破損修復性能
原文鏈接:https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.2c01582
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