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  木質(zhì)素是地球上最豐富的具有芳香環(huán)結(jié)構(gòu)的可再生資源，約占木質(zhì)生物質(zhì)質(zhì)量的15-35%。由于木質(zhì)素在生物煉制中的重要性，它的高附加值利用引起了廣泛關(guān)注。近日，華東理工大學(xué)工業(yè)催化研究所王艷芹教授課題組在木質(zhì)素催化轉(zhuǎn)化領(lǐng)域取得重要進(jìn)展，相關(guān)研究成果“Breaking the limit of lignin monomer production via cleavage of interunit carbon-carbon linkages”在線(xiàn)發(fā)表于Chem（doi.org/10.1016/j.chempr.2019.03.007）雜志。

  為了實(shí)現(xiàn)木質(zhì)素的高效利用，傳統(tǒng)的工藝是通過(guò)解聚方法，將木質(zhì)素轉(zhuǎn)化為木質(zhì)素單體化合物并加以升級(jí)利用。然而，在剝離、解聚過(guò)程中尙有大量的（25%-30%）木質(zhì)素二聚體、寡聚體未得到利用。這是因?yàn)樵谀壳暗慕饩鄯椒ㄖ校荒軘嗔褑卧g的C-O鍵，而鍵能較高的C-C鍵很難發(fā)生活化斷裂，并且在解聚過(guò)程中單體化合物會(huì)發(fā)生再聚合形成新的C-C鍵，導(dǎo)致木質(zhì)素的利用率受到嚴(yán)重限制。王艷芹教授課題組在該領(lǐng)域系統(tǒng)研究基礎(chǔ)上，創(chuàng)新性地使用多功能催化劑Ru/NbOPO4，成功實(shí)現(xiàn)了一鍋法活化木質(zhì)素中C-O鍵和C-C鍵的反應(yīng)過(guò)程，打破了傳統(tǒng)木質(zhì)素單體化合物的理論收率。在該反應(yīng)體系中，基于標(biāo)準(zhǔn)的硝基苯氧化法測(cè)定的木質(zhì)素單體含量，產(chǎn)物中單環(huán)烴類(lèi)化合物的收率高達(dá)153%，同時(shí)芳烴的選擇性高達(dá)68%。借助于原位非彈性中子散射實(shí)驗(yàn)（INS）和理論計(jì)算（DFT），揭示了木質(zhì)素中C-C鍵斷裂的反應(yīng)機(jī)理，為最大化地利用木質(zhì)素資源制備高附加值化學(xué)品提供了一種簡(jiǎn)單、低能耗的新途徑。

  近年來(lái)，王艷芹教授課題組在生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化研究領(lǐng)域取得了一系列重要成果（Ind. Eng. Chem. Res. 2018, 57, 3545; J. Catal. 2018, 365, 420; ACS Catal. 2018, 8, 3280; Appl. Catal. B:Environ. 2018, 5, 488; ACS Catal. 2017, 7, 333; Nat. Commun. 2017, 8:16104; Nat. Commun. 2016, 7:11162; Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 9755）。

  該工作由華東理工大學(xué)博士生董琳和英國(guó)曼徹斯特大學(xué)博士后林龍飛在王艷芹教授、郭勇副研究員和英國(guó)曼徹斯特大學(xué)楊四海博士的共同指導(dǎo)下完成，在非彈性中子散射表征等方面得到了英國(guó)STFC盧瑟福- 阿普爾頓實(shí)驗(yàn)室Stewart F. Parker和Svemir Rudi?的諸多幫助，在二維核磁表征等方面得到了中科院大連化學(xué)物理研究所路芳教授課題組的大力幫助。

  該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金（重點(diǎn)、面上和青年）、上海市重大科技專(zhuān)項(xiàng)、中國(guó)高校學(xué)科人才引進(jìn)計(jì)劃、中央高校基本業(yè)務(wù)費(fèi)、英國(guó)曼徹斯特大學(xué)等的支持。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.chempr.2019.03.007