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化學所韓布興院士團隊 Nat. Chem.：溫和條件下催化轉化聚乙烯制備汽油

2024-04-11 來源：高分子科技

將廢棄塑料轉變為可利用的碳資源對解決塑料污染問題、實現可持續發展具有重要意義。然而，對于聚烯烴類用量大且難轉化的廢棄塑料，目前，已有的轉化策略主要依賴于高反應溫度（400℃以上）、貴金屬催化劑和外加氫源，從而降低了聚烯烴化學回收的工業化潛力。低成本且低能耗地轉化聚烯烴一直是塑料轉化領域的挑戰之一。

圖一層狀自支撐分子篩催化聚乙烯轉化制備汽油

近日，中國科學院化學研究所韓布興院士、林龍飛教授，北京大學楊四海教授及北京師范大學韓雪教授的聯合科研團隊，成功在低溫（240 ℃）、無貴金屬催化劑、無外加氫源的條件下，將聚乙烯塑料轉化為高品質汽油，汽油產率超過80%，選擇性高達99%（圖一）。該團隊充分利用其在生物質轉化和分子篩催化領域的長期積累，在本工作中采用具有層狀自支撐結構（LSP）的分子篩進行聚烯烴的催化轉化。由于LSP分子篩具有豐富的介孔孔道與外比表面積，所以其可與聚烯烴充分接觸并高效催化高分子鏈斷裂。值得注意的是，層狀的結構使得LSP比常規分子篩具有更加豐富Q2,Q3硅物種，還具有更強的Lewis酸位點，其吸附的吡啶分子在450℃下仍無法脫附（圖二）。

圖二層狀自支撐分子篩的結構與性質表征

通過有機膦探針分子吸附的³¹P NMR，研究者發現LSP分子篩的超強Lewis酸位點是獨特的骨架三配位鋁（oFTAl）位點（圖三）。oFTAl位點的存在能加速氘代正己烷與非氘代異戊烷之間的H/D交換（圖三），從而說明該位點能加快聚烯烴分子鏈的活化，并且促進氫轉移反應，高效催化一部分聚烯烴芳構化并為生成的烯烴提供氫，從而在無外加氫源的條件下產生以烷烴為主的汽油組分。

圖三骨架三配位鋁oFTAl位點的表征

最后，研究者通過非彈性中子散射研究了聚乙烯轉化的完整路徑（圖四）。首先，LSP分子篩的Br?nsted酸位點和oFTAl位點共同活化聚乙烯C-H鍵并產生碳正離子，然后聚乙烯經過β-裂解和異構化產生短鏈異構烯烴，另一部分聚乙烯鏈芳構化產生氫，最后通過氫轉移反應使異構烯烴被加氫并轉化為異構烷烴，形成以異構烷烴為主的汽油產物。

圖四通過非彈性中子散射譜研究聚乙烯轉化機理

該研究為解決廢棄聚乙烯塑料的環境污染問題以及資源化利用提供了新的路線。該工作以“Upcycling of polyethylene to gasoline through a self-supplied hydrogen strategy in a layered self-pillared zeolite”為題在國際學術期刊Nature Chemistry上發表。文章第一作者是化學研究所博士研究生岑梓榆。該研究得到國家自然科學基金委、科技部和中國科學院的支持。

論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41557-024-01506-z

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（責任編輯：xu）

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