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  隨著皮膚電子學(xué)領(lǐng)域的不斷發(fā)展，尤其是一系列新型高性能柔性（導(dǎo)電）半導(dǎo)體材料的出現(xiàn)，使得可拉伸/可穿戴仿生柔性電子器件逐漸走入人們的日常生活，在健康護(hù)理、運動生理監(jiān)測等各個方面具有廣泛的應(yīng)用潛力。目前，仿生的導(dǎo)電水凝膠/彈性體等軟物質(zhì)體系、褶皺/螺旋等應(yīng)力緩沖材料結(jié)構(gòu)優(yōu)化以及聚合物材料分子鏈結(jié)構(gòu)（一級及二級結(jié)構(gòu)）調(diào)控等諸多策略被成功用于構(gòu)筑柔性可拉伸電子器件。但是，導(dǎo)電材料機(jī)械拉伸性提升的同時，往往會導(dǎo)致材料電荷傳輸效率的降低，損耗器件的電學(xué)性能。

  近日，美國斯坦福大學(xué)鮑哲南教授研究團(tuán)隊發(fā)展了一種溶液剪切結(jié)合納米限域效應(yīng)的溶液加工方法，簡便實現(xiàn)了半導(dǎo)體高分子材料在從分子尺度、介觀尺度到宏觀尺度的多尺度有序規(guī)整排列，大幅提升了共軛高分子薄膜的電荷傳輸效率和機(jī)械可拉伸性。該研究成果還適用于大規(guī)模制備可拉伸半導(dǎo)體膜材料（米級），有望極大推進(jìn)柔性皮膚電子器件的工業(yè)化進(jìn)程。相關(guān)論文發(fā)表于Nature Materials。

多尺度有序規(guī)整排列共軛高分子構(gòu)筑過程及表征。圖片來源：Nat. Mater.

  研究人員采用圖案化刀片輔助溶液剪切法誘導(dǎo)共軛高分子鏈取向規(guī)整排列，借助共軛半導(dǎo)體聚合物（DPPDTSE）與彈性嵌段聚合物（SEBS）相分離產(chǎn)生的限域效應(yīng)“凍結(jié)”共軛高分子取向態(tài)結(jié)構(gòu)實現(xiàn)多尺度聚合物鏈結(jié)構(gòu)規(guī)整序列的穩(wěn)定性。同時，研究表明溶液濃度、剪切速率和溫度能夠影響最終共軛聚合物鏈的規(guī)整性，最佳實驗條件為：溶液濃度30 mg ml^-1、剪切速率3 mm s^-1、操作溫度50 °C。

  納米限域效應(yīng)使得聚合物鏈規(guī)整排列并提升共軛聚合物鏈短程π-π堆疊，有效降低了載流子傳輸?shù)哪芰縿輭緩亩蠓纳破潆妼W(xué)性能。與傳統(tǒng)的旋涂工藝相比，該方法制備的6種共軛高分子膜其電荷傳輸效率提升了約2-6倍，且在100%拉伸應(yīng)變條件下膜材料表面未觀察到裂紋產(chǎn)生，展現(xiàn)出優(yōu)異的可拉伸性能。

多尺度有序排列共軛聚合物電性能測試。圖片來源：Nat. Mater.

  為進(jìn)一步探究材料規(guī)整形貌與共軛高分子膜電性能的內(nèi)在關(guān)系，研究人員對不同工藝條件下制備的共軛聚合物晶體管的帶隙及傳輸活化能（EA）進(jìn)行了對比測。研究表明，納米共軛聚合物纖維的宏觀尺度規(guī)整排列對晶體管帶隙的影響不大；但是納米纖維的規(guī)整排列有效減少不利于電荷傳輸?shù)牟牧闲蚊策吔鐝亩行Ы档腕w系電荷傳輸活化能，賦予器件最優(yōu)載流子遷移率。同時，共軛聚合物鏈的多尺度有序排列賦予器件優(yōu)異的可拉伸性能，在100%拉伸應(yīng)變條件下膜材料載流子遷移率恒定在1.5 cm² V s^-1，且在1000余次循環(huán)拉伸測試中展現(xiàn)出卓越的電性能穩(wěn)定性。

新型共軛聚合物晶體管帶隙及傳輸活化能測試。圖片來源：Nat. Mater.

新型共軛聚合物導(dǎo)電器件可拉伸性能測試。圖片來源：Nat. Mater.

  基于該半導(dǎo)體薄膜制備策略的簡便性，研究團(tuán)隊通過卷對卷印刷工藝實現(xiàn)了米級尺寸半導(dǎo)體薄膜涂層的大面積制備，為可拉伸半導(dǎo)體薄膜工業(yè)化生產(chǎn)奠定了基礎(chǔ)。

多尺度有序排列共軛聚合物膜的大面積制備。圖片來源：Nat. Mater.

  鮑哲南教授團(tuán)隊采用溶液剪切誘導(dǎo)聚合物鏈取向，結(jié)合材料體系相分離產(chǎn)生的納米限域效應(yīng)“凍結(jié)”鏈取向結(jié)構(gòu)，簡便實現(xiàn)了材料體系從微觀、介觀到宏觀尺度的多尺度有序結(jié)構(gòu)調(diào)控，賦予了共軛聚合物超高電學(xué)性能的同時，保持了材料固有的良好機(jī)械拉伸性。該研究成果進(jìn)一步促進(jìn)了人們對可拉伸材料的結(jié)構(gòu)和性能關(guān)系的理解，為其他半導(dǎo)體材料的設(shè)計及開發(fā)利用提供了重要的借鑒。

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41563-019-0340-5