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  共軛聚合物由于具有豐富的結構可設計性、柔性和易于加工性等優(yōu)點，在有機電子學的研究中撐起了半邊天，廣泛應用于有機場效應晶體管、有機太陽能電池、有機發(fā)光二極管等光電器件。然而在新興交叉領域——有機自旋電子學中，共軛聚合物在結構多樣性方面還未發(fā)揮出真正的優(yōu)勢。如何通過改變聚合物結構來調控有機自旋電子器件的性能，到底什么樣的分子結構更有利于自旋的傳輸？這些問題都是有機自旋電子學領域亟待解決的重要科學問題。

  為了探究聚合物分子結構對有機自旋器件性能的影響，中國科學院化學研究所于貴研究團隊與中國科學院物理研究所金奎娟團隊合作，通過引入氮原子到異靛青骨架和改變烷基鏈枝杈點位置來調整聚合物分子結構，改變聚合物共軛骨架電學結構和堆積結構，在場效應晶體管中實現(xiàn)了最高達3 cm²V^-1s^-1的遷移率，在有機自旋閥器件中實現(xiàn)了50K下最高25%的磁阻值，實現(xiàn)了分子結構對電荷載流子和自旋輸運的調控。

圖1. （a）分子設計策略。（b）分子合成路徑。

  在前期工作中（Adv. Electron. Mater. 2019, 1900318），該團隊利用基于DPP單元的含有兩個不同烷基側鏈聚合物（PTDCNTVT-420和PTDCNTVT-320）制備有機自旋閥器件，前者只比后者多一個亞甲基的情況下實現(xiàn)了10K下最高30%的磁阻值，比后者的最高20%整整提高了50%。鑒于如此大的性能差異，該團隊從改變烷基鏈和共軛骨架出發(fā)，設計了四種具有對不同分子結構的聚合物，如圖1所示。通過引入氮原子到異靛青骨架來改變共軛結構的電學性質，通過改變烷基鏈枝杈點位置來調整薄膜微結構。首先進行場效應晶體管的制備，得到四種聚合  物都有雙極性電荷載流子傳輸性能，場效應遷移率都超過0.3 cm²V^-1s^-1，其中PAIID-CNTVT-C1最高的達到3 cm²V^-1s^-1。隨后制備了聚合物自旋閥，器件結構如圖2a中插圖所示，器件測試所得典型的磁阻曲線如圖3所示，都呈現(xiàn)了較高的磁阻值，器件的磁阻值隨聚合物結構而變化。與單純異靛青骨架相比，引入氮原子形成氮雜異靛青骨架的兩種聚合物在不同溫度下都呈現(xiàn)出更高的磁阻值。通過圖2b的聚合物能級可以看出，引入氮原子使聚合物的HOMO和LUMO能級同時降低，更有利于自旋注入，這可能是引起器件性能提高的主要因素。而對于相同的共軛骨架不同烷基鏈的聚合物，磁阻值也略有差異，這歸因于聚合物的不同結晶性和聚集態(tài)結構。該工作對于有機自旋電子學領域中聚合物分子設計提供了很好的研究思路和參考。

圖2. （a）不同聚合物自旋閥在不同溫度下磁阻值的變化。插圖為自旋閥器件結構。（b）基于循環(huán)伏安法測試的聚合物能級和磁性電極的費米能級。

圖3. 基于聚合物（a）PIID-CNTVT-C3和（b）PAIID-CNTVT-C3自旋閥的磁阻曲線。

  以上研究成果發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces（DOI: 10.1021/acsami.9b07863）上，論文第一作者為中國科學院化學研究所博士研究生李棟，通訊作者為中國科學院化學研究所于貴研究員和中國科學院物理研究所金奎娟研究員。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.9b07863