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  天然彈性蛋白質(如肌聯蛋白)在受到外界刺激時會表現出有趣的伸縮變化，而這種可逆的伸縮特性是由蛋白內部微結構發生的解折疊-再折疊行為引起的。正是這些微觀結構的刺激響應的伸縮性質，才使得自然界具有多元化的生命活動，比如昆蟲的飛行、青蛙跳躍或水母游泳等都與其自身彈性蛋白的伸縮行為息息相關。然而，如何利用人工的手段去模擬天然彈性蛋白這一獨特的解折疊-再折疊構象變化，從而進一步構建具有伸縮性質的智能納米材料，對于科學家們來說一直都是一項巨大的挑戰！

圖1.螺旋寡聚物的結構式以及其酸堿刺激響應的解折疊-再折疊行為示意圖。

  受到天然彈性蛋白伸縮性質的啟發，劉俊秋教授課題組設計了一種酸堿響應的喹啉類螺旋寡聚物，在酸性條件下，螺旋寡聚物上的喹啉結構容易發生質子化，從而導致整個螺旋結構發生解折疊。相反，當加入堿性溶液將酸中和掉之后，喹啉基元發生去質子化，促使寡聚物由解折疊狀態轉變到初始的折疊狀態（圖1）。研究人員將偶氮苯基團連接到螺旋結構的N端，使之與α-CD在水溶液中進行主客體復合并進一步自組裝形成空心的超分子囊泡結構。通過改變溶液的pH值，去調控超雙親螺旋的解折疊-再折疊構象變化時，超分子囊泡并沒有發生破裂而是表現出大小可逆的伸縮變化，研究人員將其形象地稱為呼吸囊泡（圖2）。

圖2. 以超雙親螺旋分子為構筑基元的呼吸囊泡示意圖。

  在中性條件下（pH = 7），通過冷凍透射電子顯微鏡和動態光散射的表征，可以得知這種超分子囊泡的平均粒徑為164.2 nm，壁厚約為25.6 nm，當把溶液的pH值降到4時，超雙親螺旋基元會被部分質子化，從而增加了囊泡表面的分子間斥力，在120 分鐘之內，超分子囊泡的平均粒徑增加到342.0 nm，并且囊泡壁也變薄至3.9 nm。通過冷凍透射電子顯微鏡可以很清晰地觀測到囊泡壁的薄-厚變化（圖3a,b）。通過對溶液pH值進行反復調節，這種超分子囊泡可逆的尺寸變化可以重復4次以上。除此之外，利用偶氮苯基團的光致變構性質，還可以實現對囊泡解組裝-再組裝行為的精確調控。

圖3. (a) pH = 7 和 (b) pH = 4時，超分子囊泡的冷凍透射電子顯微鏡表征圖像。(c) pH = 7 和 (d) pH = 4時，超分子囊泡的動態光散射表征。

  更加有趣的是，當這種超分子囊泡通過呼吸作用變大之后，囊泡壁變薄且通透性也隨之增加，從而促使包裹在囊泡內部的小分子被刺激釋放出來。研究人員利用5(6)-羧基熒光素和阿霉素驗證了囊泡的可控釋放行為，并將其發展成為一種具有刺激相應性的抗癌藥物載體。

  以上研究成果發表在ACS Applied Materials & Interfaces（已online，DOI: 10.1021/acsami.9b09632），論文的第一作者為吉林大學化學學院博士生閆騰飛，通訊作者為劉俊秋教授。

  論文連接 https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.9b09632