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  天然彈性蛋白質(zhì)(如肌聯(lián)蛋白)在受到外界刺激時(shí)會(huì)表現(xiàn)出有趣的伸縮變化，而這種可逆的伸縮特性是由蛋白內(nèi)部微結(jié)構(gòu)發(fā)生的解折疊-再折疊行為引起的。正是這些微觀結(jié)構(gòu)的刺激響應(yīng)的伸縮性質(zhì)，才使得自然界具有多元化的生命活動(dòng)，比如昆蟲(chóng)的飛行、青蛙跳躍或水母游泳等都與其自身彈性蛋白的伸縮行為息息相關(guān)。然而，如何利用人工的手段去模擬天然彈性蛋白這一獨(dú)特的解折疊-再折疊構(gòu)象變化，從而進(jìn)一步構(gòu)建具有伸縮性質(zhì)的智能納米材料，對(duì)于科學(xué)家們來(lái)說(shuō)一直都是一項(xiàng)巨大的挑戰(zhàn)！

圖1.螺旋寡聚物的結(jié)構(gòu)式以及其酸堿刺激響應(yīng)的解折疊-再折疊行為示意圖。

  受到天然彈性蛋白伸縮性質(zhì)的啟發(fā)，劉俊秋教授課題組設(shè)計(jì)了一種酸堿響應(yīng)的喹啉類螺旋寡聚物，在酸性條件下，螺旋寡聚物上的喹啉結(jié)構(gòu)容易發(fā)生質(zhì)子化，從而導(dǎo)致整個(gè)螺旋結(jié)構(gòu)發(fā)生解折疊。相反，當(dāng)加入堿性溶液將酸中和掉之后，喹啉基元發(fā)生去質(zhì)子化，促使寡聚物由解折疊狀態(tài)轉(zhuǎn)變到初始的折疊狀態(tài)（圖1）。研究人員將偶氮苯基團(tuán)連接到螺旋結(jié)構(gòu)的N端，使之與α-CD在水溶液中進(jìn)行主客體復(fù)合并進(jìn)一步自組裝形成空心的超分子囊泡結(jié)構(gòu)。通過(guò)改變?nèi)芤旱膒H值，去調(diào)控超雙親螺旋的解折疊-再折疊構(gòu)象變化時(shí)，超分子囊泡并沒(méi)有發(fā)生破裂而是表現(xiàn)出大小可逆的伸縮變化，研究人員將其形象地稱為呼吸囊泡（圖2）。

圖2. 以超雙親螺旋分子為構(gòu)筑基元的呼吸囊泡示意圖。

  在中性條件下（pH = 7），通過(guò)冷凍透射電子顯微鏡和動(dòng)態(tài)光散射的表征，可以得知這種超分子囊泡的平均粒徑為164.2 nm，壁厚約為25.6 nm，當(dāng)把溶液的pH值降到4時(shí)，超雙親螺旋基元會(huì)被部分質(zhì)子化，從而增加了囊泡表面的分子間斥力，在120 分鐘之內(nèi)，超分子囊泡的平均粒徑增加到342.0 nm，并且囊泡壁也變薄至3.9 nm。通過(guò)冷凍透射電子顯微鏡可以很清晰地觀測(cè)到囊泡壁的薄-厚變化（圖3a,b）。通過(guò)對(duì)溶液pH值進(jìn)行反復(fù)調(diào)節(jié)，這種超分子囊泡可逆的尺寸變化可以重復(fù)4次以上。除此之外，利用偶氮苯基團(tuán)的光致變構(gòu)性質(zhì)，還可以實(shí)現(xiàn)對(duì)囊泡解組裝-再組裝行為的精確調(diào)控。

圖3. (a) pH = 7 和 (b) pH = 4時(shí)，超分子囊泡的冷凍透射電子顯微鏡表征圖像。(c) pH = 7 和 (d) pH = 4時(shí)，超分子囊泡的動(dòng)態(tài)光散射表征。

  更加有趣的是，當(dāng)這種超分子囊泡通過(guò)呼吸作用變大之后，囊泡壁變薄且通透性也隨之增加，從而促使包裹在囊泡內(nèi)部的小分子被刺激釋放出來(lái)。研究人員利用5(6)-羧基熒光素和阿霉素驗(yàn)證了囊泡的可控釋放行為，并將其發(fā)展成為一種具有刺激相應(yīng)性的抗癌藥物載體。

  以上研究成果發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces（已online，DOI: 10.1021/acsami.9b09632），論文的第一作者為吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院博士生閆騰飛，通訊作者為劉俊秋教授。

  論文連接 https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.9b09632