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  圖案化水凝膠在智能潤濕性表界面、細胞行為、柔性電子以及軟體驅動方面具有重要的應用前景。目前，研究者主要是通過控制水凝膠組分、紫外光強度以及薄膜厚度等來調控水凝膠材料的交聯度，然后在溶脹誘導作用下構筑自發演化的表面圖案。此外，通過物理掩膜進行圖案化紫外光輻照交聯，能夠進一步提升水凝膠圖案的可控性。雖然目前的研究工作在水凝膠圖案構筑方面有一定進展，但是在制備可控梯度、個性化任意圖案、可逆顯示以及高分辨水凝膠圖案，特別是在3D水凝膠結構表面和內部同時構筑圖案方面仍然面臨重大挑戰。

  針對上述問題，王曉龍研究員團隊自主研發了基于灰度曝光的光固化3D打印技術（Grayscale exposure digital light processing，GE-DLP）。其基本原理是利用可局部調控的灰度曝光實現梯度結構水凝膠材料，如圖1所示，高灰度曝光區域形成低交聯網絡，而低灰度曝光區域形成高交聯網絡。在GE-DLP打印過程中，灰度圖片信息經過數字光處理過程投射于水凝膠前驅體中，使其發生可控的光聚合反應以形成梯度交聯網絡，進而賦予水凝膠理化性能的非均勻性，包括力學強度、溶脹比以及可見光透過率等。

圖1. （a）GE-DLP打印示意圖，（b）通過灰度3D打印和溶脹誘導制備的高分辨水凝膠圖案。

  采用GE-DLP技術制備的水凝膠并不顯示任何的表觀圖案信息，但當把水凝膠置于水中，在溶脹誘導作用下，未完全交聯的鏈段發生微觀相分離導致水凝膠局部區域對可見光散射和折射的差異性，最終顯示出對應設計的水凝膠圖案。研究表明，在水凝膠墨水中引入疏水性的聚氨酯鏈段，能夠進一步增強相分離過程。相比于該領域文獻報道的研究工作，該工作中的水凝膠圖案具有可控的梯度、任意圖案化設計以及高的分辨率（約70μm）等特征。如圖2中所示的任意一段文字，《清明上河圖》片斷，臉譜或二維碼等，均可通過常圖形處理軟件生成灰度圖片后，采用GE-ELP技術實現水凝膠圖案化。此外，由于該水凝膠圖案化機制為動態的微觀相分離過程，使其在水化和去水化轉換過程中具有良好的可逆性。

圖2. 利用GE-DLP 構筑的任意水凝膠圖案（a）精細文本，（b）中文書法，（c）川劇變臉，（d）《清明上河圖》和（e）快速識別碼（QR-code）及水化和去水化過程中的可逆顯現。

  更為重要的是，基于層層堆疊打印的技術特點，GE-DLP能夠制備出具有3D空間梯度的水凝膠結構，同時在打印過程中，可以在3D水凝膠內層和外表面預先編輯相應的圖案信息。當3D水凝膠結構在溶脹誘導作用下發生相分離，便顯示出預先編輯的信息。這一策略將拓寬圖案化水凝膠在智能編碼、信息存儲、水下顯示等方面的應用。

圖3. GE-DLP打印制備3D圖案化水凝膠（a）-(d)不同的3D圖案化水凝膠結構，（e）編碼和（f）水滲透過程監測

  以上成果近期發表在ACS Applied Materials & Interface (DOI: 10.1021/acsami.9b14342)。 論文的第一作者為中國科學院蘭州化學物理研究所博士生蔣盼，唯一通訊作者為王曉龍研究員。該研究工作獲得了國家重大研發計劃以及國家自然科學基金等項目的支持。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.9b14342