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  石墨烯這種由碳原子組成的蜂窩狀二維晶體材料很快引起了科學家們廣泛的關注和研究。經研究發現，石墨烯是目前人類已知材料中厚度最薄但卻是最為強硬的一種。同時，石墨烯還具有著優異的導電性，卓越的導熱性，以及高度透明的特點。因此，在多個應用領域中，石墨烯都具有著巨大的潛力。其中，在柔性電子器件方面，石墨烯更是提供了創造全新應用的可能。

  石墨烯與聚合物的結合，是柔性器件領域研究的熱點之一。考慮到在柔性器件服役的過程中，拉伸變形極為常見，此時負載其上的石墨烯力學表現如何，將影響到整個器件的性能。所以對石墨烯與聚合物復合的界面力學行為的了解就顯得至關重要。在已有的報道中，在對負載有石墨烯的PDMS等柔性基底的大拉伸變形后，石墨烯通常會發生隨機的斷裂。在這個過程中，石墨烯與基底間界面的力學作用符合剪滯模型。而在另一些具有在大拉伸變形下出現細頸現象的聚合物中，石墨烯與其作用的機制是否可用剪滯模型來解釋，仍需驗證。

  南洋理工大學魏磊教授課題組與中科院深圳先進技術研究所陳明副研究員于近日就這一問題展開研究工作，相關研究結果發表在Cell Press旗下材料學旗艦期刊Matter 上，第一作者為陳明副研究員和南洋理工大學博士生汪志勛，魏磊教授為通訊作者。在這個研究中，他們設計了一種類似三明治的聚碳酸酯/CVD多晶石墨烯/聚甲基丙烯酸甲酯結構，通過在室溫下的大拉伸變形，他們觀察到了多晶石墨烯發生的規律性斷裂，最后在基底上形成亞微米寬度的大規模石墨烯條帶花樣。經過分析，在此過程中石墨烯與基底間的界面力學仍然可用剪滯理論來解釋。除此之外，這項研究更是提供了一種簡便高效的大規模制備石墨烯條帶陣列的方法。這種方法成本低廉，不受石墨烯面積大小限制，并且由于該方法的純物理撕裂性質，得到的石墨烯條帶具有大量純凈無污染的活性邊界，在多種應用領域具有巨大的潛力。

圖1. 拉伸試驗示意圖及傳統拉伸與冷拉下石墨烯斷裂機制對比。圖片來源：Matter

  部分聚合物在一定的條件下，承受大拉伸變形時，會出現三個不同的變形階段，其應力應變曲線如圖2D所示。第一階段是彈性變形階段，此時應力與應變呈線性關系，但在有限的應變程度之后，應力達到最高點，即屈服點，繼而進入第二階段，即“冷拉”階段。在冷拉階段，試樣上形成一個細頸，強烈的應變局域化在細頸處，然后隨著細頸不斷擴展，非細頸部分慢慢消失，直到試樣全部變細再進入第三個拉伸硬化階段。

圖2. 冷拉應力應變曲線及石墨烯條帶表征。圖片來源：Matter

  魏磊教授研究團隊通過對聚合物發生冷拉條件的分析，選擇了在室溫下即可出現冷拉現象的聚碳酸酯作為負載石墨烯的基底，將CVD生長的大面積多晶石墨烯貼在聚碳酸酯表面，形成三明治的結構。在大拉伸變形之后，通過顯微分析，研究人員發現原本完整的石墨烯已經被撕裂成規整的條帶陣列，其平均寬度約為930納米。經分析，剪滯模型可以較好地解釋這一現象，即在冷拉過程中，被細頸經過的石墨烯受到局域化的強烈應變影響而斷裂成條帶狀，處在非細頸區域的石墨烯則保持其完整性。經光譜分析，在這一純物理工藝處理過后，斷裂的石墨烯仍保持著高質量。

圖3. 獲得的石墨烯條帶晶格結構表征。圖片來源：Matter

  在透射電鏡下可以清晰地觀察到斷裂過后的石墨烯條帶陣列擁有原子級清潔的Zigzag和Armchair混合型邊界。

圖4. 完整的石墨烯和條帶陣列的氮摻雜及pH傳感對比。圖片來源：Matter

  對斷裂前完整的石墨烯及冷拉處理之后的石墨烯條帶陣列進行氮摻雜處理發現，條帶陣列由于擁有更加豐富的邊界形貌，在摻雜上具有獨特的優勢。這種優勢同樣體現在pH傳感的靈敏性上。

  綜上，魏磊教授團隊通過研究負載有石墨烯的聚合物冷拉變形工藝，開發了一種簡便高效的大規模生產石墨烯條帶陣列的方法，并且經研究分析得出了在該過程中石墨烯與聚合物的界面力學行為可以用剪滯模型來解釋的結論。這種純物理的制備方法具有較高的普適性，也可以用于其它種類的二維材料，且可以拓展至少層二維材料，為二維材料與聚合物間的力學行為研究及其應用提供了新的思路。

  論文鏈接https://doi.org/10.1016/j.matt.2019.11.004