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  高分子水凝膠由于具有高生物相容性、低毒性及優良的柔韌性，已廣泛應用于可穿戴設備、組織軟骨工程等領域。然而，水凝膠本身固有的弱機械性能以及缺乏抗疲勞能力、自愈能力和黏附能力，大大限制了其實際應用。因此，制備具有機械強度高，同時兼具抗疲勞特性以及快速自愈能力和黏附能力的水凝膠是一項巨大的挑戰。

  為解決這一問題，阿克倫大學鄭潔教授課題組和湖南工業大學湯建新教授課題組基于氫鍵交聯構筑雙網絡水凝膠策略，以易脆的明膠(Gelatin)為第一網絡，柔軟的聚N-羥乙基丙烯酰胺(pHEAA)為第二網絡，通過一鍋法制備了一種全物理交聯的的雙網絡凝膠（圖1）。

圖1. 雙網絡凝膠制備示意圖

  通過調節雙網絡凝膠中各組分的濃度（明膠濃度6 wt%到12 wt%，N-羥乙基丙烯酰胺濃度30 wt%到60 wt%），研究了各組分濃度對水凝膠力學性能的影響。當明膠含量由6 wt%提升至12 wt%時，雙網絡凝膠的斷裂伸長率由10.74倍下降到7.01倍，斷裂拉力由0.74 MPa提高到2.06 MPa, 撕裂能由974 J/m² 提高到 5030 J/m²。當N-羥乙基丙烯酰胺由30 wt%提升至60 wt%時，雙網絡凝膠的斷裂伸長率先增大后減小，斷裂拉力由0.74 MPa提高到2.33 MPa, 最大撕裂能能達到7783 J/m²。

圖2. 單體濃度對雙網絡凝膠機械性能的影響。(a1)和(b1)不同明膠含量和不同N-羥乙基丙烯酰胺含量的雙網絡凝膠拉伸應力-應變曲線，以及(a2)和(b2)相應的撕裂能。

  由于明膠和N-羥乙基丙烯酰胺含有大量的官能團（如-OH，-NH₂，-COO-等），可形成大量的可逆的動態氫鍵，這有利于雙網絡凝膠實現快速的自恢復與自愈合性能。且受益于明膠在低溫下能實現sol-gel狀態的轉變以及聚N-羥乙基丙烯酰胺能在室溫下自愈的特點，該雙網絡凝膠在室溫下就具備快速自恢復能力與自愈合能力。當在室溫下不給予恢復時間時，水凝膠的韌性和剛性分別能恢復到原來的50 %與42 %，當恢復增加至10 min后，水凝膠恢復的韌性和剛性分別能提高到原來的70%與68%，展現出極快的自恢復能力。當不施加外加刺激時，該雙網絡凝膠在室溫下自愈合6h，能拉伸至原來的一倍長，而隨著溫度的提升，其自愈能力也不斷提高，當溫度升高至60℃，其能拉伸至原來的三倍長，顯示出了極強的自愈能力。

圖3. 雙網絡凝膠在不同休息時間下的自恢復能力曲線(a) 0 min, (b) 5 min, (c) 10 min, (d)自恢復能力的定量分析。

圖4. 雙網絡凝膠在不同自愈溫度與自愈時間下的自愈能力。(a)-(c)水凝膠自愈合能力視覺檢驗圖片，(d)和(f)在不同溫度及不同時間下的自愈合凝膠的應力-應變曲線，以及(e)和(g)各自相應的自愈合效率。

  該水凝膠在未經修飾的基底上展現出極強的黏附性能，且其黏附能力與單體組分、基底種類、剝離速度及其本身的力學性存在一定的相關性（圖5和圖6）。實驗結果表明，明膠的濃度與黏附能力成負相關關系，而N-羥乙基丙烯酰胺濃度與黏附能力成正相關關系。當明膠含量較低時（<8 wt%），水凝膠在測試過程中會斷裂而影響其真實黏附能力，此時，水凝膠黏附力在未經修飾的玻璃上為~ 500 J/m²。當N-羥乙基丙烯酰胺濃度增加至60 wt%時，水凝膠黏附力在未經修飾的玻璃上能達到~ 600 J/m²。且水凝膠在親水的基底上（如玻璃、鋁、鈦及陶瓷）表現出的黏附力遠遠高于疏水的基底（PTFE），這是由于親水的基底有利于與水凝膠形成動態氫鍵，增強界面韌性。而水凝膠的粘彈性賦予了水凝膠黏附力水剝離速度增大而增大的特點。在鈦基底上，水凝膠還表現出可重復剝離的黏附特性，這一方面源于水凝膠與金屬鈦形成的動態氫鍵，另一方面源于水凝膠中的富電子基團能與鈦金屬形成動態配位鍵。

圖5. 單體濃度對雙網絡凝膠黏附性能的影響。(a)雙網絡凝膠的剝離實驗曲線，(b)明膠含量為8 %和10 %的剝離測試，(c)和(d)單體濃度對黏附力的影響

圖6. 基底及剝離速度對雙網絡凝膠黏附性能的影響。（a）和（b）在不同基底上的測試過程及剝離測試曲線，（c）不同剝離速度對水凝膠黏附能力的影響，（d）水凝膠多次黏附能力。

  該相關工作以Double-Network Physical Cross-Linking Strategy To Promote Bulk Mechanical and Surface Adhesive Properties of Hydrogels為題發表在大分子期刊上（Macromolecules, DOI: acs.macromol.9b01686）。該論文的第一作者為湖南工業大學博士生湯力，目前在阿克倫大學鄭潔教授課題組進行訪學，共同第一作者為阿克倫大學博士生張冬，通訊作者為湖南工業大學湯建新教授和阿克倫大學鄭潔教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.9b01686