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  在自然界中，許多生物可以同時(shí)改變其顏色和形狀。例如，為了讓授粉昆蟲(chóng)能夠更容易地辨認(rèn)花期，俗稱“昨天-今天-明天”的雙色茉莉，在花朵綻開(kāi)的過(guò)程中，花的顏色經(jīng)歷紫色-淡紫色-白色的變化；在動(dòng)物界，當(dāng)傘蜥蜴受到驚嚇時(shí)，其頸部四周的傘狀皮膜打開(kāi)，同時(shí)皮膜顏色從褐色變?yōu)榱咙S色。盡管科學(xué)家們一直致力于仿生人工智能材料的開(kāi)發(fā)，但是，構(gòu)建在單一外界刺激下能夠同時(shí)改變發(fā)光顏色、強(qiáng)度和形狀的材料仍具挑戰(zhàn)。而實(shí)現(xiàn)這種材料的關(guān)鍵在于發(fā)光顏色、強(qiáng)度和形狀的改變要基于同一元素。

  近日，香港科技大學(xué)唐本忠院士團(tuán)隊(duì)選用刺激響應(yīng)性聚集誘導(dǎo)發(fā)光熒光體（Aggregation-Induced Emission Luminogens，AIEgens）作為上述元素，結(jié)合雙層水凝膠技術(shù)，設(shè)計(jì)并開(kāi)發(fā)了可以同時(shí)改變熒光顏色、強(qiáng)度和形狀的仿生水凝膠驅(qū)動(dòng)器。團(tuán)隊(duì)研究人員將pH響應(yīng)AIEgen四吡啶四苯乙烯（TPE-4Py）聚集體不對(duì)稱地包埋在交聯(lián)聚(對(duì)苯乙烯磺酸鈉-r-丙烯酰胺)（PAS）水凝膠中，得到了發(fā)光雙層水凝膠（圖1a）。在中性環(huán)境中，TPE-4Py聚集體由于疏水聚集誘導(dǎo)發(fā)光現(xiàn)象，使水凝膠呈現(xiàn)亮青色；當(dāng)環(huán)境pH降低到酸性時(shí)，TPE-4Py質(zhì)子化，分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移（ICT）過(guò)程導(dǎo)致其發(fā)光紅移，水凝膠熒光顏色逐漸變?yōu)辄S色，離子化后的TPE-4Py-4H⁴⁺與離聚物PAS產(chǎn)生靜電相互作用（圖1b），PAS鏈通過(guò)此相互作用介導(dǎo)的分子內(nèi)運(yùn)動(dòng)受限（Restriction of Intramolecular Motion，RIM）過(guò)程使AIEgen發(fā)出改變強(qiáng)度的光，同時(shí)，生成的TPE-4Py-4H⁴⁺作為新的物理交聯(lián)點(diǎn)，增加了其所在層的交聯(lián)密度，使得各向異性水凝膠發(fā)生形狀改變。

圖1. (a) 基于TPE-4Py/PAS的雙層水凝膠驅(qū)動(dòng)器在pH刺激下同時(shí)改變熒光顏色、強(qiáng)度和形狀的示意圖；(b) 當(dāng)驅(qū)動(dòng)器所處環(huán)境酸化時(shí)，在活性層聚集體中的TPE-4Py質(zhì)子化并于PAS鏈形成靜電相互作用。

  團(tuán)隊(duì)研究人員用上述策略和材料制備了形狀復(fù)雜的仿生花驅(qū)動(dòng)器，將其浸泡在酸性水溶液中后，其發(fā)光顏色、強(qiáng)度和形狀可以同時(shí)改變，在“花”綻放過(guò)程中，其顏色和發(fā)光強(qiáng)度同時(shí)發(fā)生了改變（圖2）。

圖2. 具有復(fù)雜形狀的基于TPE-4Py/PAS的雙層水凝膠驅(qū)動(dòng)器在pH刺激下可以同時(shí)改變其發(fā)光顏色、強(qiáng)度和形狀。（照片拍攝于365 nm紫外光照射下。上行為側(cè)視視角，下行為俯視視角。）

  研究人員指出此雙層水凝膠驅(qū)動(dòng)器在3D/4D打印、軟體機(jī)器人和智能可穿戴設(shè)備領(lǐng)域有著潛在應(yīng)用，并且他們證明了其在4D打印鄰域的應(yīng)用。他們與香港城市大學(xué)呂堅(jiān)院士團(tuán)隊(duì)合作，利用TPE-4Py/PAS材料作為墨水，實(shí)現(xiàn)了材料的3D打印，進(jìn)一步將打印出的三臂水凝膠驅(qū)動(dòng)器浸入酸性水溶液中，驅(qū)動(dòng)器同樣可以實(shí)現(xiàn)熒光顏色、強(qiáng)度和形狀的改變。4D打印實(shí)驗(yàn)得到了呂堅(jiān)院士團(tuán)隊(duì)劉朋超博士的大力幫助。

圖3. 同時(shí)熒光顏色-熒光強(qiáng)度-形狀響應(yīng)的4D打印——基于TPE-4Py/PAS雙層水凝膠驅(qū)動(dòng)器的應(yīng)用。(a) – (c) 三臂雙層水凝膠驅(qū)動(dòng)器的3D打印過(guò)程；(d) 條形、三臂和四臂形狀水凝膠驅(qū)動(dòng)器在日光和365 nm紫外光下的照片；(e) 三臂驅(qū)動(dòng)器在pH刺激下的4D同時(shí)發(fā)光和形狀改變。

  結(jié)合AIEgens和雙層水凝膠技術(shù)構(gòu)建智能發(fā)光驅(qū)動(dòng)器的策略為設(shè)計(jì)制備人工智能體系提供了新思路，為智能材料的構(gòu)建提供了新材料。

  這一成果近期以“Bioinspired Simultaneous Changes in Fluorescence Color, Brightness, and Shape of Hydrogels Enabled by AIEgens”為名發(fā)表于《Advanced Materials》上。文章的第一作者為香港科技大學(xué)博士后黎朝博士，通訊作者為香港科技大學(xué)林榮業(yè)教授和唐本忠院士。

  論文信息：

  Zhao Li, Pengchao Liu, Xiaofan Ji, Junyi Gong, Yubing Hu, Wenjie Wu, Xinnan Wang, Hui-Qing Peng, Ryan T. K. Kwok, Jacky W. Y. Lam,* Jian Lu, and Ben Zhong Tang*; Bioinspired Simultaneous Changes in Fluorescence Color, Brightness, and Shape of Hydrogels Enabled by AIEgens; Adv. Mater. 2020, 1906493. DOI: 10.1002/adma.201906493.

  全文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/adma.201906493