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  肌肉、軟骨、植物導(dǎo)管等生物組織一般具有高度層級(jí)化并且各向異性的微結(jié)構(gòu)。水凝膠材料在組成成分上和生物組織具有高度的相似性，但目前大部分人工合成的水凝膠材料都是各向同性的。因此，基于木材天然各向異性結(jié)構(gòu)的新型水凝膠-木纖維水凝膠-應(yīng)運(yùn)而生，該類水凝膠具有由高分子或納米纖維素組成的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)以及分布其中的微米級(jí)木纖維，其微觀結(jié)構(gòu)與生物組織十分接近，具有廣闊的應(yīng)用前景。

  近日，馬里蘭大學(xué)李騰教授團(tuán)隊(duì)和浙江大學(xué)賈錚教授團(tuán)隊(duì)發(fā)展了針對木纖維水凝膠的力學(xué)本構(gòu)模型，并將該模型應(yīng)用于分析濕度敏感型木纖維水凝膠驅(qū)動(dòng)器。該模型充分考慮了木纖維的復(fù)雜空間分布和非線性力學(xué)行為以及水凝膠的溶脹，對于理解各向異性水凝膠的材料行為以及指導(dǎo)新型軟機(jī)器設(shè)計(jì)具有重要意義。研究成果以“A constitutive model of microfiber reinforced anisotropic hydrogels: With applications to wood-based hydrogels”為題發(fā)表在固體力學(xué)領(lǐng)域旗艦期刊Journal of the Mechanics and Physics of Solids上。

  水凝膠因其高水含量、對多種外界激勵(lì)的響應(yīng)性、以及良好的生物相容性等特點(diǎn)受到廣泛關(guān)注。人工合成的水凝膠一般是各向同性的，而生物組織的功能往往依賴于其高度各向異性的微結(jié)構(gòu)，比如肌肉的收縮由成束排布的肌肉纖維驅(qū)動(dòng)，植物中的水分和養(yǎng)分則由高度取向排列的木纖維輸送。受以上生物組織的啟發(fā)，近年來李騰教授團(tuán)隊(duì)基于天然木材開發(fā)了一系列木纖維水凝膠以及相關(guān)的軟體器件，包括濕度敏感型大應(yīng)變驅(qū)動(dòng)器等。木纖維水凝膠的結(jié)構(gòu)如圖1所示：包含由高分子鏈或納米纖維素形成的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)以及取向性排布在網(wǎng)絡(luò)中的微米級(jí)木纖維。

圖1. 各項(xiàng)異性水凝膠的制備過程及結(jié)構(gòu) a) 網(wǎng)絡(luò)單體與微米級(jí)木纖維與水均勻混合。b) 通過外力（如3D打印的擠出過程或電磁場等）驅(qū)動(dòng)木纖維進(jìn)行取向性排布。c)單體聚合后形成的木纖維水凝膠具有交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)和分散其中的各向異性排布的微米級(jí)木纖維。

  木纖維水凝膠的力學(xué)行為由其應(yīng)變能密度函數(shù)表征，其函數(shù)形式由交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)和木纖維兩部分共同決定：各向同性的交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)通過氫鍵作用或構(gòu)型熵的改變來吸引水分子，決定系統(tǒng)的混合能；木纖維則通過其空間取向排布和非線性的力學(xué)響應(yīng)來決定水凝膠的變形能。其中，木纖維的空間取向排布可由定義在球坐標(biāo)的概率密度函數(shù)表示，圖2a展示了Von-Mises分布的概率密度函數(shù)。平面內(nèi)的木纖維取向常服從該分布。木纖維的非線性力學(xué)響應(yīng)則可由圖2b中的應(yīng)力-拉伸比關(guān)系表示。值得注意的是，凝膠中微米級(jí)木纖維可以承受一定程度的壓縮應(yīng)力，這與生物組織中膠原蛋白纖維無法承受壓縮應(yīng)力是不同的。

圖2. 凝膠中微米級(jí)木纖維的力學(xué)模型 a）描述木纖維的取向性排布的概率密度函數(shù)。b）描述木纖維非線性力學(xué)行為的應(yīng)力-拉伸比關(guān)系式。

  該力學(xué)本構(gòu)模型可以有效地描述具有復(fù)雜纖維空間排布的木纖維水凝膠在多種載荷形式下（包括自由膨脹、單軸拉伸、受限膨脹等）的力學(xué)響應(yīng)。針對受肌肉啟發(fā)的離子導(dǎo)電型木纖維凝膠，該模型的定量預(yù)測與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)吻合較好（在高應(yīng)變下的偏差由木纖維的損傷導(dǎo)致）。

圖3. 理論預(yù)測與實(shí)驗(yàn)測量的比較 (針對受肌肉啟發(fā)的離子導(dǎo)電型木纖維凝膠)

  從應(yīng)用角度出發(fā)，該力學(xué)本構(gòu)模型可用于指導(dǎo)基于木纖維水凝膠的軟體器件設(shè)計(jì)。例如上文提到的濕度敏感型大應(yīng)變驅(qū)動(dòng)器是由木纖維水凝膠和聚酰亞胺（Polyimide）疊合粘接而成的雙層復(fù)合結(jié)構(gòu) （圖4）。木纖維水凝膠可感應(yīng)環(huán)境中的濕度變化，通過失水或吸水引起的體積改變引起結(jié)構(gòu)整體的大幅度彎曲，進(jìn)而提供驅(qū)動(dòng)功能。通過理論計(jì)算發(fā)現(xiàn)，相比具有各向同性木纖維排布的驅(qū)動(dòng)器而言，具有各向異性排布的驅(qū)動(dòng)器有更大的彎曲幅度及驅(qū)動(dòng)能力，該預(yù)測與實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致。

圖4. 基于木纖維水凝膠的濕度敏感型大應(yīng)變驅(qū)動(dòng)器的設(shè)計(jì)

  論文鏈接：

  https://doi.org/10.1016/j.jmps.2020.103893

  https://doi.org/10.1016/j.eml.2019.100463

  https://doi.org/10.1002/adma.201801934

作者簡介：

  賈錚教授(https://person.zju.edu.cn/zhengjia)于2017年12月加入浙江大學(xué)航空航天學(xué)院，獲國家高層次人才引進(jìn)計(jì)劃青年項(xiàng)目支持。其研究方向?yàn)椋很洸牧系牧W(xué)與設(shè)計(jì)，儲(chǔ)能材料力學(xué)等。迄今為止以第一或通訊作者在Nature Communications, Advanced Functional Materials, PNAS，Nano Letters，ACS Nano，Journal of the Mechanics and Physics of Solids等知名期刊上發(fā)表論文20余篇。獲得2019年國際知名期刊Extreme Mechanics Letters Young Investigator Award。賈錚教授課題組誠招高分子材料背景的博士后及科研助理若干名，有意者請將個(gè)人簡歷（pdf）發(fā)送至賈錚教授郵箱zheng.jia@zju.edu.cn，郵件標(biāo)題請注明“博士后申請+姓名+畢業(yè)學(xué)校”。另外，賈錚教授正擔(dān)任國際力學(xué)網(wǎng)絡(luò)論壇iMechanica（https://imechanica.org/）的journal club欄目2020年的主編，歡迎大家積極自薦或推薦討論主題。

  馬里蘭大學(xué)李騰教授團(tuán)隊(duì)（http://lit.umd.edu/）專注于高性能可持續(xù)材料、軟材料、低維納米材料、原子尺度催化劑等的設(shè)計(jì)與開發(fā)，相關(guān)研究成果發(fā)表在Nature, Science, Nature Nanotechnology, PNAS, PRL, JACS, Advanced Materials, Materials Today等國際頂級(jí)期刊，并于2018年榮獲被譽(yù)為“國際發(fā)明創(chuàng)造奧斯卡”的R&D100大獎(jiǎng)，以及2019年馬里蘭大學(xué)年度發(fā)明獎(jiǎng)（物理科學(xué)領(lǐng)域）。李騰教授現(xiàn)任馬里蘭大學(xué)先進(jìn)可持續(xù)材料與技術(shù)實(shí)驗(yàn)室主任，Extreme Mechanics Letters副主編，榮獲國際工程科學(xué)學(xué)會(huì)青年科學(xué)家獎(jiǎng)?wù)拢?016）。李騰教授在2006年和哈佛大學(xué)鎖志剛教授共同發(fā)起創(chuàng)建iMechanica.org,目前已經(jīng)成為國際力學(xué)領(lǐng)域用戶最多的網(wǎng)絡(luò)資源平臺(tái)。