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  鄭州大學(xué)工程塑料研究室龐新廠教授團(tuán)隊(duì)近日在《Polymer Chemistry》期刊上發(fā)表封面文章“Size Effect of Semiconductor Quantum Dots as Photocatalysts for PET-RAFT Polymerization”。

  半導(dǎo)體量子點(diǎn)（QDs）具有穩(wěn)定的光學(xué)性能和高效的電子轉(zhuǎn)移速率。基于該固有特性，其作為催化劑，被應(yīng)用到光誘導(dǎo)電子或能量轉(zhuǎn)移驅(qū)動(dòng)的可逆加成-斷裂鏈轉(zhuǎn)移（PET-RAFT）反應(yīng)中，并逐漸受到廣泛的關(guān)注。而QDs的量子尺寸效應(yīng)對(duì)光吸收和電子轉(zhuǎn)移具有顯著的影響。但是，該領(lǐng)域的早期研究中，缺乏對(duì)量子尺寸效應(yīng)的討論。因此，研究者選取CdSe QDs作為催化劑，并制備不同尺寸的QDs，進(jìn)行PET-RAFT聚合的動(dòng)力學(xué)研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，隨著QDs尺寸的增加（圖 1 a），增長(zhǎng)速率常數(shù)（k_p^app）逐漸變大，聚合速率明顯增加（圖 1 d），實(shí)驗(yàn)所得分子量與理論分子量更加接近（圖1c），即活化效率（I*=M_n,th/M_n,GPC）的值更接近1。因此尺寸較大的R QDs使得該可控自由基聚合體系更加理想。隨之，在催化劑為R QDs條件下，繼續(xù)探討了不同光照波長(zhǎng)、溶劑極性等因素對(duì)PET-RAFT聚合的影響。

圖 1. 不同尺寸QDs的紫外可見光吸收（UV/Vis）光譜和光致發(fā)光（PL）光譜（a），和藍(lán)光（λ=465 nm）下，不同尺寸CdSe QDs催化MMA的PET-RAFT聚合的動(dòng)力學(xué)研究：（b）ln([M]₀/[M]_t) vs time；（c）Mn vs monomer conversion及（d）平均聚合速率的變化趨勢(shì)（conversion/time, 紅色條形柱）和k_p^app（黑色條形柱）。

  本項(xiàng)研究依托河南省活性聚合與功能納米材料國(guó)際聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室。論文的第一作者為2016級(jí)博士研究生梁亞超，共同一作為2017級(jí)碩士研究生馬歡歡，通訊作者為鄭州大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院、河南省資源與材料工業(yè)技術(shù)研究院喬曉光博士和龐新廠教授。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金項(xiàng)目（U1804128，51973201和51703206），111計(jì)劃（D18023），國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目（2017YFB0307600），以及河南省博士后研究計(jì)劃項(xiàng)目（1901007）的資助。

  論文鏈接： https://doi.org/10.1039/D0PY00588F