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  在自然界中，許多植物和海洋生物都擁有著獨特的能力，它們可以在改變其形貌的同時改變其本身的顏色，以用來躲避其天敵的追捕，或顯示自身的存在。例如，海洋中的頭足類軟體動物，它們可以在改變自身外形的同時也改變自身皮膚的圖案，色彩及熒光顏色，以此來融入周遭的環(huán)境之中。在人工合成的體系中仿生這些變形變色的功能，可以為光學(xué)器件、機器人、電子、醫(yī)藥及組織工程等領(lǐng)域帶來新的進展。目前這類仿生變形變色的軟體驅(qū)動器大多需要獨立且復(fù)雜的有線控制單元分別去控制其形狀改變與顏色變化。去仿生自然界中，無線的、自生且可自主對環(huán)境響應(yīng)的可變性變色的體系，需要開發(fā)新型的刺激響應(yīng)材料，使其可以對外環(huán)境的刺激自主做出變形變色的響應(yīng)。水凝膠作為一種生物相容性極佳且模量可調(diào)(與組織相近)的軟材料，在近些年中受到了研究者的廣泛關(guān)注。水凝膠材料自身可在吸水和脫水的情況下發(fā)生較大的形變，實現(xiàn)自驅(qū)動行為。然而要賦予水凝膠材料顏色改變，仍存在巨大的挑戰(zhàn)。

  近日，西湖大學(xué)周南嘉團隊在Chemistry of Materials上報道了一種新型可用于直寫式(DIW)3D打印的熒光顏色及透明度可變的鑭系金屬離子配位超分子水凝膠墨水，通過高分辨固體核磁等技術(shù)研究并闡釋了其熒光顏色及透明度可變的機理。隨后通過結(jié)構(gòu)設(shè)計與路徑規(guī)劃，借助高精度DIW-3D打印手段，構(gòu)筑且實現(xiàn)了對濕度響應(yīng)的雙層水凝膠仿生花，其可在濕度降低的環(huán)境下實現(xiàn)開花且熒光變色的仿生行為。此外，團隊還通過利用了水凝膠墨水對PBS/乙醇的透明度響應(yīng)性的構(gòu)建了雙層可隱形的水凝膠抓手，實現(xiàn)了水下活魚的抓取。

圖1. 可3D打印的鑭系金屬配位超分子水凝膠墨水的合成及設(shè)計

  該團隊通過分子設(shè)計，合成了一種具有藍色熒光的支化聚乙烯亞胺-聚丙烯酸非共軛共聚物(PEI-co-PAA)，通過其與鑭系金屬銪離子配位構(gòu)筑了第一重具有熒光可變的水凝膠網(wǎng)絡(luò)，再通過引入可光固化交聯(lián)的高分子量聚乙二醇丙烯酸酯作為第二重水凝膠網(wǎng)絡(luò)，制備了一種可用于直寫式3D打印的雙網(wǎng)絡(luò)超分子水凝膠墨水。

圖2. 水凝膠仿生花在濕度降低情況下，模仿真實花朵綻放并發(fā)生熒光顏色的從藍到紅的漸變

  研究人員通過熒光光譜表征了水凝膠墨水在不同濕度下熒光顏色的漸變。隨后通過力學(xué)仿真，設(shè)計并3D打印了聚甲基丙烯酸-2-羥乙酯(PHEMA)/超分子水凝膠雙層水凝膠仿生花朵。借助PHEMA和超分子水凝膠在環(huán)境濕度降低情況下體積變化的不匹配性，以及超分子水凝膠自身的濕度響應(yīng)熒光變色特性，仿生了自然界中開花(形變)過程中顏色(熒光顏色)逐漸改變的過程。

圖3. 可隱形的雙層水凝膠抓手，用于水下生物的抓取

  研究人員進一步利用了水凝膠對PBS/乙醇刺激響應(yīng)性，3D打印了可適時隱形的超分子水凝膠/PHEMA雙層水凝膠軟體抓手。通過微調(diào)超分子水凝膠中PEI-co-PAA共聚物的組分，控制其形變程度以滿足抓取需要。同時也表征了水凝膠抓手的抓取力大小。最后實現(xiàn)了水凝膠抓手在驅(qū)動過程中的適時隱形，且對活魚的成功抓取。

  最后，作者展望了通過合成具有不同配位強度的水凝膠配體分子，可實現(xiàn)對顏色及透明度進一步精確且復(fù)雜的控制。利用多材料3D打印，可將刺激響應(yīng)水凝膠墨水在空間上以體像素的形式進行更復(fù)雜的排列，以用來構(gòu)筑具有更復(fù)雜形狀改變且變色的軟體驅(qū)動器。

  相關(guān)論文發(fā)表在Chemistry of Materials上，西湖大學(xué)博士后姚遠為文章的第一作者，周南嘉研究員為通訊作者。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.0c02448

作者介紹：

  周南嘉研究員于2018年9月全職加入西湖大學(xué)，研究團隊結(jié)合3D打印功能材料開發(fā)與自主研發(fā)的多種高精度3D打印技術(shù)，開發(fā)用于電子裝聯(lián)、微波/毫米波、光電集成、精密零件、生物芯片及微小型機器人的增材工藝及材料體系。2019年被評為《麻省理工科技評論》中國區(qū)“35歲以下科技創(chuàng)新35人”。自加入西湖大學(xué)以來，團隊發(fā)表的成果如下：1）Journal of Materials Chemistry C (J. Mater. Chem. C, 2020, doi.org/10.1039/D0TC03078C); 2）Journal of Materials Chemistry C (J. Mater. Chem. C, 2020, doi.org/10.1039/D0TC03244A)；3）Chemistry of Materials (Chem. Mater. 2020, doi.org/10.1021/acs.chemmater.0c02448)。另外周南嘉團隊在2020年孵化了面向微電子增材制造技術(shù)的初創(chuàng)企業(yè)-西湖未來智造（杭州）科技發(fā)展有限公司。