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  二氧化硅基氣凝膠具有低密度、高比表面積的特性，在隔音隔熱、航空航天、催化、吸附和傳感器等領域擁有廣闊的應用前景。然而，其微觀結構決定了傳統的二氧化硅氣凝膠機械性能較差，極易破碎。此外，在二氧化硅氣凝膠制備過程中，為了降低溶劑揮發時毛細力對孔結構的破壞，往往需要采取超臨界二氧化碳干燥等干燥手段，工藝流程長、成本高，限制了其大規模應用。近年來，為了實現二氧化硅氣凝膠的多功能化，拓展其在傳感器、光電和陽極材料等領域的應用，將碳纖維、碳納米管、石墨烯等納米碳材料和二氧化硅基氣凝膠復合受到了人們的廣泛關注。

  在前期工作中，王海濤研究團隊將超支化聚烷氧基硅氧烷作為穩定劑和二氧化硅前驅體，通過無皂高內相乳液模板法合成了具有極低密度(10 mg/cm³)、高比表面積(755 m²/g)以及介孔/大孔層級孔隙的二氧化硅氣凝膠。通過在高內相乳液的油水兩相中加入功能物質，極易實現氣凝膠的增強增韌和靈活的功能性調節。

  在前期工作基礎上，研究團隊以甲基三甲氧基硅氧烷(MTMS)和二甲基二甲氧基硅氧烷(DMDMS)為前驅體，并原位引入氧化石墨烯(GO)，通過溶膠-凝膠法制備了GO/聚有機硅氧烷復合氣凝膠。復合氣凝膠的制備過程如圖1所示。用聚乙烯亞胺(PEI)和γ-縮水甘油醚氧丙基三甲氧基硅烷(GPTMS)對GO進行改性。功能化后的GO可以良好地分散在前驅液中，隨后與MTMS、DMDMS形成硅氧鍵，構筑雙重交聯網絡結構。MTMS和DMDMS含有疏水的甲基，經過水解、縮合和老化后的濕膠通過簡單的常壓干燥即可制備GO/聚有機硅氧烷復合氣凝膠，大大簡化了氣凝膠的制備流程。

圖1. 氧化石墨烯/聚有機硅復合氣凝膠的制備過程.

  GO/聚有機硅氧烷復合氣凝膠具有良好的壓縮回彈性能。復合氣凝膠可以在80%的壓縮應變后恢復到原始高度(圖2a)；在100次的壓縮循環測試中表現出良好的穩定性(圖2b)。得益于功能化GO和聚有機硅氧烷間構建的雙重交聯網絡結構以及GO本身的高模量，復合氣凝膠的壓縮強度和楊氏模量得到了顯著提升(圖2c-f)。GO含量僅為0.5 wt%的復合氣凝膠，其壓縮強度和楊氏模量分別超過純聚有機硅氧烷氣凝膠的3倍和5倍。

圖2. (a) CA (0.5, 0.10) 30%, 50%, 70%, 80%的壓縮應力-應變曲線；(b) CA (0.5, 0.10)的100次循環測試的壓縮應力-應變曲線；(c) 不同GPTMS-GO比例的復合氣凝膠的壓縮應力-應變曲線；(d) 不同GO含量的復合氣凝膠壓縮應力-應變曲線；不同GPTMS-GO比例以及不同GO含量氣凝膠的(e) 70%應變下的壓縮強度和 (f) 楊氏模量.

  同時，GO的加入極大地提高了聚有機硅氧烷氣凝膠的熱穩定性。與聚有機硅氧烷氣凝膠相比，復合氣凝膠最大熱失重速率溫度的提升超過90oC(圖3a)。復合氣凝膠表現出良好的隔熱性能 (圖3b)，導熱系數低至0.049W m^?1 K^?1。GO還提升了聚有機硅氧烷氣凝膠的阻燃性，復合氣凝膠在離開火焰后迅速自熄(圖3c)。在制備過程中加入抗壞血酸將GO還原為rGO，復合氣凝膠表現出穩定的壓縮-電阻響應行為(圖3d)。本工作使用廣泛易得的機硅氧烷(MTMS和DMDMS)為前驅體制備氣凝膠，通過功能化GO和有機硅氧烷構建雙重交聯網絡結構，賦予復合氣凝膠優異的綜合性能。

圖3. 復合氣凝膠的 (a) 熱失重曲線；(b) 熱臺上的紅外熱成像照片；(c) 酒精燈點燃和離焰自熄照片；(d) 不同頻率下的壓縮-電阻響應曲線.

  以上相關成果分別發表在Langmuir (2018, 34(35), 10381-10388), Journal of Colloid and Interface Science (2020, 573, 62-70), ACS Applied Materials& Interfaces (2020, 12(12), 14607-14619)和ACS Applied Materials& Interfaces (DOI: 10.1021/acsami.0c14333)上。論文的第一作者為復旦大學博士生鄭正，通訊作者為復旦大學的王海濤副教授和胡建華教授。

  論文鏈接：

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.langmuir.8b02094

  https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0021979720304197

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c01273

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c14333