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  多孔液體（Porous liquids, PLs）是一種具有穩定孔隙結構且呈現宏觀流動狀態的新型材料，其綜合了多孔固體材料的有序孔道結構和液體的連續性、穩定的傳質性等優點，已經在氣體捕集與分離領域表現出巨大的應用潛力。但是在以往研究中通過后合成修飾直接將金屬有機骨架材料（Metal-Organic Frameworks, MOFs）制備I型多孔液體鮮有報道；此外，降低合成成本及簡化合成過程的挑戰依然十分嚴峻。因此尋找一種普適性策略合成I型多孔液體尤為重要。

  為了解決以上問題，近期，西北工業大學鄭亞萍教授團隊提出一種通過頸狀層-冠狀層后合成修飾的普適性策略構筑I型MOFs基多孔液體 (UiO-66 PLs)。使用帶負電的有機硅烷（SIT）與工業常用的試劑聚醚胺分別作為頸狀層與冠狀層，通過靜電作用連接的頸狀層與冠狀層賦予了UiO-66優異的室溫流動性；且使用具有不同分子量、不同分子結構的工業試劑聚醚胺作為冠狀層驗證了這種策略的通用性，并探究了UiO-66 PLs多孔液體在CO₂捕集與分離方面的應用。

圖1 通過頸狀層-冠狀層后合成修飾策略構筑UiO-66多孔液體示意圖

表1 所使用的其它不同結構的頸狀層-冠狀層低聚物

圖2 多孔液體UiO-66-liquid-M2070的表征：(a, b) TEM圖； (c) TEM-EDS 圖；(d, e) SEM 圖。

圖3 CO₂的吸-脫附測試：(a) UiO-66-liquid-M1000, (b) UiO-66-liquid-M2070, (c) UiO-66-liquid-Eth 和相應的純頸狀層-冠狀層聚合物，測試條件：0~10000 mbar, 25°C， (實心與空心曲線分別代表吸附與脫附支)；(d) UiO-66-liquid-M2070的N₂吸附量，測試條件：0~10000 mbar, 25°C；(e) 相對于純頸狀層-冠狀層低聚物，不同PLs吸附量增長百分比；(f) Pebax/UiO-66-liquid-M2070混合基質膜的CO₂/N₂分離性能，測試條件：純氣體，干態，25°C；(g) UiO-66-liquid-M2070中CO₂的作用位點示意圖。

  對多孔液體進行CO₂與N₂的吸-脫附測試，結果表明UiO-66 PLs具有永久性孔隙，且表現出優異的CO₂選擇性吸附分離的特征。作為一種概念性驗證，作者又將多孔液體UiO-66-liquid-M2070作為聚合物基質Pebax-1657的填料制備成混合基質膜(MMMs)，探究了CO₂/N₂的膜分離性能。測試表明：PLs優異的流動性解決了以往MMMs中納米填料分散性差的難題；UiO-66的多孔空腔促進了氣體的滲透；且冠狀層聚醚胺M2070的醚鍵單元通過路易斯酸堿作用增強了CO₂的溶解性，極大的提高了CO₂/N₂的分離系數，因此，在優化的填料含量下，相對于純的Pebax-1657聚合物膜， CO₂的滲透量與CO₂/N₂分離系數分別提高了396.5% 和81.3%。更重要的是，本文提出頸狀層-冠狀層后合成修飾構筑UiO-66多孔液體的策略可擴展到其它先進多孔材料（APMs）基(如(Covalent Organic Frameworks, COFs), (Metal Organic Cage, MOC)等) I型多孔液體的合成，并且頸狀層-冠狀層結構的多樣性為后續多孔液體結構優化及氣體捕集性能的改善提供了多種便利選擇，無疑推動了多孔液體在氣體捕集和分離、催化等領域的發展。

  本工作近期以“A universal approach to turn UiO-66 into type 1 porous liquids via post-synthetic modification with corona-canopy species for CO₂ capture”為題在線發表在國際知名學術期刊 《Chemical Engineering Journal》 (工程技術一區Top期刊，2019 IF= 10.652)，論文第一作者為17級博士研究生王德超，西北工業大學為論文的第一完成單位；西北工業大學化工學院鄭亞萍教授、雷星鋒助理教授，西安科技大學化工學院楊志遠教授為共同通訊作者。在本文研究基礎上，目前該研究團隊正在進行以COFs，MOC等先進多孔材料為空腔的新型多孔液體、二維MXene基的無溶劑納米流體的設計與合成，也取得了階段性成果，多篇工作正在小修返稿中，更過精彩請持續關注后續發文。本研究得到了國家自然科學基金 (No. 21905228、No. 41772166、No. 21706206、No. 51903208)，西北工業大學博士論文創新基金(No. CX201963)，航空科學基金(No. 2018ZF53065)、國土資源部煤炭資源勘查與綜合利用重點實驗室重大專項，陜西省重點產業創新鏈項目(2017ZDCXL-GY-10-01-02)等基金的資助。

  論文信息及鏈接：

  Dechao Wang, Yangyang Xin, Xiaoqian Li, Feng Wang, Yudeng Wang, Weirui Zhang, Yaping Zheng*, Donddong Yao, Zhiyuan Yang*, Xingfei Lei*, Chem. Eng. J. 2020, 127625.

  https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.127625

課題組簡介：

  近年來，西北工業大學鄭亞萍教授課題組長期從事多孔液體與無溶劑納米流體的構筑，及其在氣體捕集、聚合物基復合材料領域的應用研究，團隊現有姚東東副教授，博碩士等20余人。長期以來，團隊面向國家重大需求，依托學校三航、材料、兵器等優勢工科，積極與多所企事業單位、科研院所展開廣泛合作，探索多孔液體與無溶劑納米流體的應用研究，部分研究成果達到國內領先、國際先進水平；截止目前，已主持完成國家自然科學基金、陜西省自然科學基金、航空科學基金和航天科學基金等國家級、省級橫縱向課題20余項，發表高水平論文100余篇；授權和受理國家發明專利6項；參編高等學校教材2部。

  近5年發表的部分論文：Angew. Chem., Int. Ed. Engl. 2017, 129, 15154–15158.; Nanoscale 2019, 11, 1515–1519.; J. Mater. Chem. A, 2016, 4, 14392–14399.; Carbon 2016, 96, 40–48.; Carbon 2015, 95, 408–418.; Carbon 2016, 110, 87–96.; Compos. Sci. Technol. 2019, 181, 107711.; Composites: Part A 2016, 81, 172–181.