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  自然界中，膜上具有規則納米孔的膠囊結構并不罕見。許多病毒就具有這樣特殊的結構。某些兩親性分子混合體系自組裝，也會形成具有納米孔的膠囊結構，例如十六烷基三甲基氯化銨/卵磷脂酰膽堿（C16TAC/EPC）混合體系。這些混合體系都具有一個共同特點：其中一種兩親性分子可形成球形或圓柱形膠束，而另外一種兩親性分子則傾向于形成囊泡。帶孔的膜或囊泡結構則被認為是從脂質囊泡到膠束的中間過渡形貌。這些具有納米孔的膠囊，在需要納米孔作為物質交換及運輸通道等領域具有潛在的應用前景。因此，開發具有規則納米孔的膠囊，實現對納米孔開關的控制，是具有重要研究價值的工作。然而，到目前為止關于這種特殊結構的實驗和理論研究報道仍然非常有限。

圖1 trans-PEG550-TPE-Chol 和cis-PEG550-TPE-Chol的分子結構及其自組裝和聚集誘導熒光性質

  李敏慧研究員團隊從分子設計的角度出發，合成了新的兩親性反式和順式異構體： trans-PEG550-TPE-Chol 和cis-PEG550-TPE-Chol，并研究了其自組裝行為（圖1）。其中，四苯基乙烯（TPE）以及膽固醇作（Chol）為異構體的疏水部分，乙二醇寡聚物（PEG）作為其親水部分。該團隊研究發現trans-PEG550-TPE-Chol自組裝形成囊泡。而cis-PEG550-TPE-Chol傾向于形成圓柱形膠束。在同樣的組裝條件下，無論是自然合成的還是人工混合的順反混合物 (trans/cis)-PEG550-TPEChol都可以自組裝形成具有納米孔的囊泡。隨后，該團隊探討了兩親性分子的順反結構對組裝形貌的影響，并提出了不同的分子組裝模型。同時，他們也討論了具有納米孔的囊泡的形成機理，并研究了紫外光照對組裝形貌的影響。

  他們發現光照之后trans-PEG550-TPE-Chol囊泡可轉變成帶孔的囊泡和膜結構。核磁結果顯示組裝體中部分trans-PEG550-TPE-Chol光異構化轉化成其cis結構（圖2A）。利用囊泡從“關閉”到“打開”狀態，他們實現了包裹大分子的可控釋放。同時，光照之后，cis-PEG550-TPE-Chol圓柱膠束可“編織”形成網狀結構（圖2B）。

圖2 （A）trans-PEG550-TPE-Chol囊泡光照前（左）后（右）的cryo-EM圖片。（B）cis-PEG550-TPE-Chol圓柱膠束光照前后的cryo-EM圖片。

  有趣的是，(trans/cis)-PEG550-TPE-Chol的帶孔囊泡和雙分子膜在光照前后沒有明顯的形貌變化 （圖3A），其原因是組裝體中同時存在trans-to-cis和cis-to-trans的雙向光異構化過程。 由于TPE基團的引入，這些組裝體也呈現出聚集誘導發光性質，于是他們還通過熒光顯微鏡觀察了(trans/cis)-PEG550-TPE-Chol的帶孔巨型囊泡（giant vesicles），發現光照過程中囊泡的膜發生了明顯的起伏變化（圖3B）。其原因也是膜中的分子同時進行著trans-to-cis和cis-to-trans的雙向光異構化。

圖3 （A） (trans/cis)-PEG550-TPE-Chol帶孔的自組體光照前后的cryo-EM圖。（B）帶孔巨型囊泡的熒光顯微鏡圖片（Ⅰ: 明視野，Ⅱ-Ⅳ：分別照射0，40 和60秒后的熒光照片）。

  這一成果發表在近期ACS Nano上，文章的第一作者是巴黎科學人文藝術大學（PSL University）的陳輝博士，通訊作者為法國國家科學研究中心一級主任研究員李敏慧研究員。

  論文鏈接: https://pubs.acs.org/doi/pdf/10.1021/acsnano.0c07400