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  生物質來源的纖維素納米晶（CNCs）在材料領域應用的優越性與必要性是一直致力探索的目標，尤其是揭示纖維素納米晶的一維結構、棒狀形貌、剛性模板對材料高性能化和功能強化的積極效應。磁共振成像（MRI）憑借無放射性輻射損傷、高空間分辨率、三維可視等優點，成為目前診斷及治療腫瘤有力工具之一，同時縱向弛豫（T₁）造影增強對比劑如（如含Gd、Mn元素的造影劑）經臨床實踐證明能有效提高診斷準確度。研究發現造影劑的形貌對決定其MRI造影對比增強效果的弛豫率具有顯著影響，例如一維棒狀的錳基納米材料因其比表面積較高而利于表面順磁性Mn²⁺與水分子直接接觸，達到顯著提高縱向造影劑弛豫率的效果。但是，大多數錳基造影劑在成像過程中和成像后會造成Mn²⁺不斷釋放到患者體內，造成累積毒性問題。因此，生物相容且高度結晶的CNCs能否憑借其一維結構和棒性形貌特征而作為錳基造影劑的剛性模板，利用表面化學調控方法構建功能性表面并與Mn²⁺有效結合，增大Mn²⁺與水分子接觸幾率并通過調控表面Mn²⁺密度提高弛豫率，進而達到低錳含量情況下大幅提高MRI造影對比增強效果的目的。同時，僅表面結合Mn²⁺可望大幅降低非模板型本體錳基納米顆粒在表面Mn²⁺造影增強并釋放后持續釋放造成的高毒性問題。

  基于上述設計， 西南大學黃進教授和甘霖副教授團隊與國內外科研工作者合作，利用CNCs的“維度/形貌/模板”效應、高化學活性和生物相容性的優點，采用酯化反應其表面修飾上小分子螯合劑（二乙烯三胺五乙酸），隨后與Mn²⁺鰲合，制備了Mn²⁺錨定密度可調控的MRI縱向弛豫率增強材料（Mn²⁺@DCNCs）。這一研究成果以題為“Enhancing magnetic resonance imaging of bio-based nano-contrast via anchoring manganese on rod-shaped cellulose nanocrystals”發表于Celllulose期刊。

圖1. (A) Mn²⁺@DCNC納米顆粒的制備路徑; (B) (a) CNCs, (b) DCNC-2, (c) DCNC-4, (d) DCNC-8, (e) Mn²⁺@DCNC-2(1), (f) Mn²⁺@DCNC-2(2), (g) Mn²⁺@DCNC-4(1), (h) Mn²⁺@DCNC-4(2), (i) Mn²⁺@DCNC-8(1) and (j) Mn²⁺@DCNC-8(2)的AFM照片(插圖是長徑比的分布)

  由于CNCs高比表面積的特性，本項工作中Mn²⁺的錨定度可控制在0.213%～0.325%之間。此外，原子力顯微鏡（AFM）測試顯示修飾前后并未改變CNCs的棒狀形貌，并且長徑比維持在17~19之間，這為縱向弛豫率的提升提供了必要條件（圖1(B)）。

  理論分析表明，Mn²⁺-H⁺相互作用產生的縱向弛豫（r₁）可以通過棒狀形貌得到改善，改善程度取決于Mn²⁺在棒狀顆粒上的錨定程度（圖2 (a)）。實驗數據表明，r₁隨著Mn²⁺錨定程度增加呈線性增加，值得注意的是，Mn²⁺含量僅為5.9 mmol·g^-1時，該納米材料的縱向弛豫率可達57.71 mM^-1·s^-1（圖2 (c)），遠高于常規磁共振成像造影劑。同時，由于采用的是生物相容的CNCs材料且僅在表面結合Mn²⁺，因此該納米材料對RAW 264.7和HUVEC的毒性較低，兩種細胞的存活率均高于80%。由于這種Mn²⁺基納米材料具有高r₁和低細胞毒性，與商品化的錳基和釓基MRI造影劑相比具有很大的優勢，因此Mn²⁺@DCNCs納米材料在腫瘤診斷和治療方面的具有一定的潛力。

圖2 （a）CNC表面Mn²⁺錨定數量對T₁影響的理論和實際數據；（b）1/T₁與Mn²⁺濃度關系的擬合曲線；（c）不同錨定量Mn²⁺@DCNCs材料的縱向弛豫；（d）不同錨定量Mn²⁺@DCNCs材料的T₁加權MRI圖像

  西南大學化學化工學院碩士研究生諶陽和華中科技大學同濟醫學院協和醫院放射科李欣博士為共同第一作者，西南大學化學化工系學院黃進教授和甘霖副教授以及明尼蘇達大學黃海濤博士為共同通訊作者。該成果得到了包括國家自然科學基金（51973175）、重慶市高校創新研究群體(CXQT19008)、重慶英才計劃（CQYC201903243）等多個項目的資助。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1007/s10570-021-03693-1