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  隨著人類能源需求量的增長(zhǎng)，化石燃料日趨消耗，能源枯竭和環(huán)境污染成為急需解決的問(wèn)題。同時(shí)，在能源利用過(guò)程中，大量熱能以廢熱形式耗散到環(huán)境中，能源利用率較低。因而，高效的能源回收技術(shù)亟待開(kāi)發(fā)以推動(dòng)可持續(xù)和可再生能源的發(fā)展。熱電材料能夠直接利用周圍環(huán)境中的余熱并將其直接轉(zhuǎn)化為電能的材料，其作為一種有前景的綠色發(fā)電技術(shù)，引起了人們的廣泛關(guān)注。其中，有機(jī)熱電材料易加工且柔韌性好，在柔性可穿戴和便攜式電子器件中展現(xiàn)了不可取代的優(yōu)勢(shì)。而聚苯胺（PANI）基熱電材料由于具有溶液可加工性、良好的環(huán)境穩(wěn)定性和低成本等優(yōu)點(diǎn)，在柔性發(fā)電器件方面尤其受到重點(diǎn)關(guān)注。對(duì)于聚苯胺基熱電材料來(lái)說(shuō)，高電導(dǎo)率和高塞貝克系數(shù)對(duì)于其獲得高熱電性能至關(guān)重要，然而，這兩個(gè)參數(shù)之間的制約關(guān)系阻礙了高熱電性能聚苯胺基復(fù)合材料的發(fā)展。

  針對(duì)這一問(wèn)題，新加坡國(guó)立大學(xué)何超斌教授與武漢工程大學(xué)李慧副教授合作系統(tǒng)總結(jié)了提高聚苯胺基復(fù)合材料的熱電性能的設(shè)計(jì)策略和最新研究進(jìn)展，并對(duì)該領(lǐng)域發(fā)展的前景進(jìn)行了展望。

圖1. 聚苯胺基復(fù)合熱電材料綜述概要圖

  到目前為止，為追求高性能的聚苯胺基熱電復(fù)合材料，多種有效的方法已經(jīng)被應(yīng)用于提高其熱電轉(zhuǎn)換效率，包括摻雜設(shè)計(jì)、分子自組裝調(diào)控、無(wú)機(jī)納米粒子摻入、界面設(shè)計(jì)，以及其他策略。這些方法通過(guò)適當(dāng)優(yōu)化復(fù)合材料組分、微觀結(jié)構(gòu)、制造工藝等調(diào)控載流子傳輸性質(zhì)，使得聚苯胺基復(fù)合材料的熱電性能獲得了極大的提升，促進(jìn)了聚苯胺基復(fù)合材料在可持續(xù)能源利用方面的發(fā)展。

1、摻雜設(shè)計(jì)

  通過(guò)適當(dāng)調(diào)整摻雜參數(shù)（如摻雜劑、溶劑和摻雜水平）調(diào)控聚苯胺分子鏈的構(gòu)象和能級(jí)水平，進(jìn)而優(yōu)化載流子濃度和載流子遷移率，協(xié)同提升電導(dǎo)率和塞貝克系數(shù)，從而實(shí)現(xiàn)熱電轉(zhuǎn)換效率的提高。例如，通過(guò)調(diào)控SWCNTs/PANI熱電復(fù)合材料摻雜水平，在去摻雜過(guò)程中（降低摻雜劑CSA含量），SWCNTs/PANI復(fù)合材料的塞貝克系數(shù)隨著載流子濃度下降而提升，而電導(dǎo)率由于SWCNTs導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)的存在而僅小幅度降低，使其熱電性能得到提升。

圖2. 不同CSA摻雜水平的SWCNTs/PANI熱電復(fù)合材料的（a）示意圖和（b）熱電性能。SWCNTs/PANI熱電復(fù)合材料中（c）載流子傳導(dǎo)的示意圖和（d）在去摻雜過(guò)程中的熱電性能變化曲線。

2、分子自組裝調(diào)控

  聚苯胺微觀結(jié)構(gòu)與能級(jí)和摻雜水平存在很大聯(lián)系，其摻雜水平影響了鏈構(gòu)象和電導(dǎo)率。當(dāng)質(zhì)子化度達(dá)到50%，即聚苯胺與摻雜劑CSA的摩爾比為2：1時(shí)，聚苯胺的電導(dǎo)率和熱電性能達(dá)到最佳值，目前此摻雜比例已廣泛應(yīng)用于聚苯胺材料的制備。另外，分子自組裝也有效地提高了載流子遷移率和電導(dǎo)率，目前已有聚苯胺的二次摻雜、聚苯胺與填料之間強(qiáng)相互作用的引入、靜電紡絲工藝、機(jī)械拉伸等方式來(lái)增強(qiáng)聚苯胺的分子取向，優(yōu)化鏈段構(gòu)象進(jìn)而提升電導(dǎo)率及熱電性能。

圖3. （a）不同CNTs含量的DWCNTs/PANI復(fù)合材料的電導(dǎo)率，塞貝克系數(shù)和（b）功率因數(shù)。(c) 25 wt% SWNT/PANI復(fù)合材料的TEM圖。(d) 不同SWNT含量的SWNT/PANI復(fù)合材料的熱電性能。(e) PPy/GNs/PANI復(fù)合材料的合成過(guò)程示意圖。(f) 不同溫度下GNs含量為32 wt% 的PPy/GNs/PANI復(fù)合材料的功率因數(shù)。(g) 通過(guò)電化學(xué)聚合方法，DMSO誘導(dǎo)的沿SWCNT界面的增強(qiáng)有序PANI結(jié)構(gòu)的示意圖。

3、無(wú)機(jī)納米粒子摻入

  在聚苯胺中復(fù)合無(wú)機(jī)納米粒子以提升復(fù)合材料熱電性能是另一個(gè)相當(dāng)直接的途徑。通過(guò)與具有高電導(dǎo)率或高塞貝克系數(shù)的無(wú)機(jī)納米顆粒復(fù)合，使得聚苯胺基復(fù)合材料兼具兩組分優(yōu)勢(shì)，其熱電性能獲得大幅的增強(qiáng)。例如，電導(dǎo)率增強(qiáng)的銀納米粒子/聚苯胺復(fù)合材料，塞貝克系數(shù)增強(qiáng)的碲納米棒/聚苯胺復(fù)合材料等。

圖4. （a）70%-Sb₂Se₃/30%-β-Cu₂Se/PANI復(fù)合材料的HR-TEM圖像。（b）不同β-Cu₂Se含量的Sb₂Se₃/β-Cu₂Se/PANI復(fù)合材料的塞貝克系數(shù)和（c）電導(dǎo)率曲線。(d) PANI-SnSeS納米片與單層PANI涂層的FE-TEM圖像。（e）隨著PANI涂層數(shù)量的增加而增加的PANI-SnSeS復(fù)合材料在300K下的功率因數(shù)。（f） PANI(2)-SnSeS納米片/PVDF(2:1)復(fù)合材料與其他材料的功率因數(shù)對(duì)比圖。

4、界面設(shè)計(jì)

  聚苯胺分子鏈的獨(dú)特電子結(jié)構(gòu)促使其與填料的界面形成強(qiáng)相互作用，特別是聚苯胺與共軛碳界面之間的π-π相互作用。此外，由共價(jià)鍵、氫鍵和聚苯胺/填料界面之間的范德華力組成的界面相互作用也有助于電荷轉(zhuǎn)移，因此具有更高的電導(dǎo)率和熱電性能。此外，通過(guò)適當(dāng)調(diào)控聚苯胺/填料界面，還可以引入有效的能量過(guò)濾效應(yīng)，從而限制了低能量的載流子通過(guò)界面，有助于增強(qiáng)塞貝克系數(shù)以及熱電性能。

圖5. （a）SWCNTs/PANI復(fù)合材料有序去摻雜-重?fù)诫s處理的示意圖，以及最終重?fù)诫sSWCNTs/PANI復(fù)合材料增強(qiáng)的熱電性能。（b）TiO₂/a-CNT和TiO₂/PANI界面的能帶圖和界面發(fā)生的能量過(guò)濾效應(yīng)。（c）50% a-CNT/50% PANI和70% a-CNT/30% PANI復(fù)合材料的塞貝克系數(shù)和（d）在室溫水處理前后不同TiO₂含量情況下的功率因數(shù)。

5、總結(jié)和展望

  在過(guò)去的幾十年中，復(fù)合材料的熱電效率快速提高，但大多數(shù)現(xiàn)有材料的性能仍然低于商用無(wú)機(jī)材料。載流子輸運(yùn)性質(zhì)及結(jié)構(gòu)與性質(zhì)關(guān)系的基礎(chǔ)研究尚不清楚，需進(jìn)一步研究，以深入理解熱電轉(zhuǎn)換機(jī)理，從而指導(dǎo)熱電材料的發(fā)展。為了滿足未來(lái)的商業(yè)需求，需要對(duì)柔性熱電發(fā)生器的器件制造進(jìn)行更多的研究。

  相關(guān)工作以“Recent advances in polyaniline-based thermoelectric composites”為題發(fā)表在CCS Chemistry雜志上（CCS Chem. 2021, 3, 1–15）。論文的第一作者為新加坡國(guó)立大學(xué)材料科學(xué)與工程系的劉嗣奇博士，新加坡國(guó)立大學(xué)材料科學(xué)與工程系的何超斌教授和武漢工程大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院的李慧副教授為本文的共同通訊作者。

  全文鏈接：https://www.chinesechemsoc.org/doi/abs/10.31635/ccschem.021.202101066