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  離子凝膠的設計和應用是近期的研究熱點，它涉及到柔性電子器件、可穿戴/植入設備、軟機器人、人機結合等領域。現有離子凝膠體系的本征粘接性弱、力學和化學穩定性有限，這些問題限制了水凝膠離子器件的實際應用。當前通用的解決方法是基于復雜的配方和制備過程，最終的效果也十分有限。另外，目前離子凝膠的開發集中在力學和傳感性能上，但缺乏對生物特性的考量（例如細胞兼容性和抗菌）。

  針對以上問題，加拿大麥吉爾大學李劍宇團隊設計了一種名為“Ionotronic tough adhesive (i-TA)”的新型高韌性離子凝膠體系。該體系特別之處在于，成分簡單、低成本、具備本征的多功能性能——不需要特殊處理便具備優異的化學穩定性、離子相容性、自愈合、抗菌和廣譜粘接性。另外，i-TA具備可媲美甚至超越人體組織的剛度、高韌性（2000-6000 J m^-2）和斷裂伸長率 (>1200 %)。相比其他水凝膠體系，i-TA抗溶脹，在各種濃度的電解液中性能穩定，可牢固地與生物組織、水凝膠及彈性體結合。這一工作拓展了離子凝膠、應變傳感等功能和應用前景，為柔性離子設備的發展提供啟發。

  這項工作提出的主要涉及原則是，通過在可拉伸的網絡中穿插由富含氨基的聚合物物理交聯形成的耗散網絡。這種設計的好處是：(1) 物理交聯的耗散網絡增加韌性，而可拉伸網絡提供可拉伸性；(2) 網絡組成不依賴離子，因此生成的凝膠物理化學性質穩定，不受環境中的離子影響； (3) 富含氨基的聚合物天然具備多功能，比如自我交聯、粘接性和抗菌功能。基于這些考量，該團隊選擇了經典的聚丙烯酰胺 (PAAm) 形成可拉伸網絡，使用氫鍵交聯的殼聚糖 (chitosan) 作為耗散網絡。

圖1. i-TA的設計機理及自愈合表現。

  由于殼聚糖相的氫鍵交聯，i-TA具有良好的能量耗散功能，可顯著提升凝膠的可拉伸性和韌性。相比離子鍵增韌的凝膠，氫鍵增韌的i-TA在電解液中具有良好的抗溶脹性，即使在完全溶脹的情況下也能保持之前的韌性。機械性能也不受電解液的離子濃度的影響，可實現電學、力學性能的正交調控。

圖2. i-TA的力學、物理、電學表現及穩定性。

  受益于氨基的氫鍵作用，i-TA在不添加任何試劑的情況下便擁有超過離子器件常用材料的粘附性，且粘附性可通過添加耦合試劑及橋接聚合物進一步增強。其可與生物組織、水凝膠和VHB彈性體實現超過1000 J m^-2的超高粘附性。即使在充分溶脹和富含離子的情況下也能保持該優異特性。

圖3. i-TA的廣譜粘接性。

  由于使用的材料皆生物兼容，該材料體系無細胞毒性。同時，氨基的引入賦予了i-TA一定的抗菌效果，其對不同的細菌均展示出一定的殺菌和抗菌作用，這對于長期接觸生物體的應用至關重要。

圖4. i-TA的細胞兼容性和抗菌效果

  最后，該團隊展示了該凝膠體系在柔性電子和生物傳感器上的應用。由i-TA組成的傳感器可親密貼附皮膚，監測運動導致的應變。即使器件受損壞，i-TA可通過自修復輕松復原，且修復后依然保持良好的傳感特性。此外，基于優異的粘附性，i-TA和VHB可組成復合結構用于監測壓力帶來的電信號變動，且監測范圍超過人體血壓。該演示證明了該材料體系可用于作為心臟和血管破損修復的傳感密封貼片。

圖5. i-TA在可穿戴/植入傳感器件中的應用演示。

  該材料系統首次在離子凝膠中將優異的力學、物理、電學和生物性能集于一體，且制作簡單成本低廉，有望對新一代離子器件的功能、設計及轉化提供新思路。

  該研究進展以Ionotronic Tough Adhesives with Intrinsic Multifunctionality為題發表在ACS Applied Materials & Interfaces。該工作的第一作者是麥吉爾大學機械系博士生鮑光宇，通訊作者是麥吉爾大學加拿大研究講席教授李劍宇。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c09231

  李劍宇教授團隊致力于新型生物材料設計開發和機理研究，目前的研究方向包括軟物質力學、生物粘合劑、再生醫學、止血材料、手術器械和智能設備開發。

  相關前期工作包括：

  · 首個高韌性水凝膠粘附劑: Jianyu Li, et al. Tough adhesives for diverse wet surfaces, Science 2017.

  · 組織粘附劑的設計和應用：Zhenwei Ma, et al. Multifaceted design and emerging applications of tissue adhesives. Advanced Materials, 2021.

  · 高韌性水凝膠粘附涂層的設計和應用：Zhenwei Ma, et al. Bioinspired tough gel sheath for robust and versatile surface functionalization, Science Advances, 2021

  · 基于溫敏粘附劑的主動傷口敷料：Serena Blacklow, et al. Bioinspired mechanically active adhesive dressings to accelerate wound closure, Science Advances 2019.