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  純有機(jī)室溫磷光材料是近些年快速發(fā)展起來的一種在激發(fā)光源停止后仍能保持長時間持續(xù)發(fā)光的材料。因為有機(jī)室溫磷光分子易修飾、發(fā)射波長范圍廣、以及三重態(tài)能級可調(diào)控等特點(diǎn)，在多色發(fā)射、信息傳感、生物成像等方面有巨大的應(yīng)用前景。但是，由于磷光材料本身的躍遷發(fā)射機(jī)制，大多數(shù)有機(jī)室溫磷光材料的磷光壽命和余輝持續(xù)時間較短 （圖一）。同時，由于使用晶體工程實(shí)現(xiàn)的室溫磷光材料很難大面積地進(jìn)行應(yīng)用，以及在復(fù)雜環(huán)境條件下應(yīng)用受限。因此，開發(fā)壽命長、亮度高、且可大面積制備的溫磷光材料極其重要。

圖一  (a) 長壽命室溫磷光材料的發(fā)展趨勢；(b) 實(shí)現(xiàn)聚合物基長壽命室溫磷光發(fā)射的策略；(c) 該工作中長壽命室溫磷光的輻射躍遷機(jī)制。

  針對目前室溫磷光材料存在的以上問題，楊朝龍教授課題組與南洋理工大學(xué)趙彥利教授課題組合作，通過對磷光分子的篩選和摻雜體系的設(shè)計，并結(jié)合抑制磷光體三重態(tài)激子的非輻射躍遷策略，開發(fā)了3,6-二苯基(9H)咔唑（DPCz）等一系列有機(jī)室溫磷光摻雜體系。如圖二所示，在室溫條件下，停止激發(fā)后的DPCz薄膜材料不僅其磷光壽命高達(dá)2044.86 ms，余輝時間長達(dá)20 s，7H-二苯并[c,g]咔唑（DBCz）薄膜的余輝亮度高達(dá)158.4 mcd m²，在日光條件下清晰可辯，并且這一系列薄膜具備透明、柔性、可大面積制備的特性。

圖二  DPCz 摻雜薄膜的室溫磷光發(fā)光性能。

  除了形成大量的氫鍵作用大幅度抑制聚合物基質(zhì)中磷光體的非輻射躍遷之外。研究結(jié)果表明，對于類似3,6-二苯基（9H）咔唑這種近似平面型的磷光分子，在與含有大量羥基的聚合物基質(zhì)（PVA）共摻雜之后，磷光小分子會與PVA分子鏈通過共組裝形成越來越多且緊密的聚集體（圖三），從而使得摻雜體系單重態(tài)（S₁）與三重態(tài)（T₁）之間的能級差最小化，最小化的能級差允許更多的單重態(tài)激子竄越到三重態(tài)，從而提升體系的室溫磷光性能。

圖三 不同摻雜濃度體系的共組裝過程。

  該系列的長壽命室溫磷光薄膜不僅具有非常長的磷光壽命和余輝時間，并且同時具備高亮度、透明、柔性、可大面積制備的特點(diǎn)。如圖四所示，這種優(yōu)異的發(fā)光薄膜在拉伸150%的情況下，其熒光和磷光性能基本保持不變，有望在實(shí)際中進(jìn)行應(yīng)用。我們利用普通的紫外發(fā)光二極管，通過在其表面涂覆的無定發(fā)光材料后制備了一系列具有優(yōu)異性能的發(fā)光器件。另外，這種薄膜通過各種拉伸、折疊、滾壓、卷曲等方法，制備了系列大面積、余輝壽命長、且透明的三維實(shí)體，具有潛在的應(yīng)用價值。

圖四 DPCz摻雜薄膜拉伸后的發(fā)光性能及應(yīng)用。

  以上相關(guān)成果以題為“Large-Area, Flexible, Transparent, and Long-Lived Polymer-Based Phosphorescence Films”發(fā)表在《Journal of the American Chemical Society》上。論文的第一作者為重慶理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院2018級碩士研究生張永鋒，通訊作者為楊朝龍教授，共同通訊作者為南洋理工大學(xué)化學(xué)與生物化學(xué)系趙彥利教授。該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、重慶市科技局、重慶市教委、新加坡學(xué)術(shù)研究基金等項目的大力支持。

  論文鏈接: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c05213