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  石墨烯增強聚合物納米復合材料因其卓越的力學性能、高效的電導率和優異的熱學性能而在多個領域展現出巨大潛力，包括柔性電子器件、航空航天復合材料以及能源存儲裝置。然而，要充分發揮石墨烯/聚合物納米復合材料的獨特優勢，石墨烯在聚合物基體中的均勻分散至關重要。由于石墨烯的二維特性及其在聚合物中的復雜行為，實現石墨烯的理想分散一直是研究的熱點和難點。傳統的實驗技術雖然能部分揭示石墨烯分散的規律，但其對分散狀態的定量描述和微觀調控仍存在較大局限。分子動力學模擬為研究石墨烯在聚合物基體中的分布提供了一種強有力的工具，尤其是粗粒化（Coarse-grained）分子動力學模擬（CG-MD），能夠克服一定的時空尺度限制，從分子層面深入理解石墨烯的分散機制。

  近日，針對如何調控、表征石墨烯在聚合物中的分散，以及石墨烯的分散狀態如何影響石墨烯/聚合物納米復合材料的熱力學性能，動力學性能和導電性能這一系列問題，荷蘭格羅寧根大學Andrea教授、美國愛荷華州立大學夏文杰教授共同合作，以聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）為聚合物基體，石墨烯為納米填料，研究了石墨烯上PMMA鏈的接枝長度（n）和接枝密度（g）如何影響石墨烯在基體中的分散狀態。相關研究成果以“Optimizing Graphene Dispersion via Polymer Grafting”為題發表在《Macromolecules》上。

圖1. （a）聚甲基丙烯酸甲酯p(MMA)和（b）石墨烯的粗粒化模型。(b) 石墨烯片接枝PMMA鏈的步驟。（c）石墨烯/p(MMA) 納米復合材料系統的快照。（d）不同接枝長度和接枝密度的石墨烯/PMMA基本單元。

圖2. （a）石墨烯分散狀態三元相圖，其中描繪了石墨烯片的五種代表性分布，表示分散狀態沿逆時針方向逐漸改善。（b，c）隨著接枝密度和接枝長度的增加，石墨烯/p(MMA) 納米復合材料的分散參數fd逐漸增大。（d，e）石墨烯/p(MMA) 納米復合材料中每個石墨烯片的[f_A, f_I, f_U]三元相圖，每個點表示一個石墨烯片。（f）具有不同接枝密度（即g = 0.00%、5.00%、10.0% 和 15.0%）和 (g) 不同接枝鏈長（即n = 3、20、50 和 70）的石墨烯/p(MMA) 納米復合材料中石墨烯片的代表性形貌。

  如圖2a所示，根據不同石墨烯片珠子之間的距離d，每片石墨烯可以劃分為三個不同的分布狀態：

·當d ≤ 8 ?時，石墨烯珠子為Aggregated狀態，所占比例為f_A，如紅色珠子所示；

·當8 < d ≤ 18 ?時，石墨烯珠子為Intercalated狀態，所占比例為f_I，如綠色珠子所示；

·當d > 18 ?時，石墨烯珠子為Unbound狀態，所占比例為f_U，如藍色珠子所示；

  此外，隨著接枝密度和鏈長的增加，石墨烯團聚能顯著降低，石墨烯/PMMA相互作用增強（圖3a）。分散性提升同時也改善了復合材料的力學性能（當f_d > 0.7之后，楊氏模量達到平衡值4.18 GPa），而較差的分散狀態（即較小的f_d），導致楊氏模量線性下降。最后，研究還揭示了：當接枝密度超過 5% 或接枝鏈長超過 10個單體時，石墨烯的過度分散會阻礙導電路徑的形成，導致復合材料的電導率下降。這種現象通過圖論分析得到了進一步驗證，表明過度分散的石墨烯削弱了石墨烯片層之間的導電邊界連接數量，限制了其電學性能的提升，如圖4所示。

圖4. （a，b）電導率隨著PMMA接枝密度和接枝長度的變化，插圖顯示了n = 30的納米復合材料的一個滲透路徑的快照，紅色虛線表示電子傳輸路徑。具有（c）不同接枝密度和（d）接枝鏈長度的石墨烯/p(MMA) 納米復合材料系統中的導電通路數目。（e，f） 石墨烯/p(MMA) 納米復合材料中石墨烯片的滲透網絡，g = 2.5% 和g = 5.0%。藍色圓圈表示聚集的導電通路。

  論文的第一作者是達姆施塔特工業大學博士后王洋博士，荷蘭格羅寧根大學Andrea Giuntoli教授、美國愛荷華州立大學夏文杰教授為論文的共同通訊作者。

  論文信息：

  Yang Wang, Wenjie Xia* and Andrea Giuntoli*, Macromolecules, in press, 

  https://doi.org/10.1021/acs.macromol.4c02249