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  在過去的幾十年里，數以百萬計的病人受到由細菌引起的各種健康和威脅生命的疾病的影響，而且隨著耐多藥細菌的出現而變得更加嚴重。因此，迫切需要制備出新型防護材料來解決這一嚴重的衛生保健問題。通常，熔噴膜由超細纖維組成，用于去除微粒，但是它們在去除小顆粒特別是在100-1000 nm范圍內使得過濾無效，需要特定的納米材料提高其過濾效率。而電紡納米纖維材料的高比表面積和體積比，超高強度、高表面能以及作為液體穿透的屏障的能力,這些特性賦予了它們作為再生醫學的新型生物材料的潛在應用。天津工業大學李婷婷副教授與臺灣逢甲大學林佳弘特聘教授、亞洲大學樓靜文特聘教授合作，基于前期對日光驅動光敏抗菌熔噴膜的研究(J. Clean. Prod 2021.126395)，提出將串珠結構的PCL/ZIF8納米纖維膜與抗菌熔噴膜復合制備光動力型高效過濾的抗菌微納米復合膜。研究內容以“Daylight-driven rechargeable, antibacterial, filtrating micro/nanofibrous composite membranes with bead-on-string structure for medical protection” 發表在《Chemical Engineering Journal》。

光動力抗菌微納米纖維復合過濾膜的制備

  首先合成一種高比表面積和可光催化的金屬骨架ZIF8晶體。然后，將合成ZIF8晶體加入到PCL溶液中，利用靜電紡絲方法噴涂在抗菌熔噴膜表面制備出光動力型高效過濾抗菌的微納米復合膜。其中，PCL/ZIF8溶液會在抗菌熔噴膜表面形成明顯的串珠結構，從而提高復合膜的顆粒過濾性能。最終制備的微納米纖維膜具備可重復抗菌、可儲存性且高效抗菌的新型復合纖維膜 (見圖1)。

圖1 PPCL@PDA/TAEG/PCL/ZIF8抗菌復合膜制備過程

抗菌微納米纖維膜過濾和抗菌性能表征

圖2 (a) PPCL@PDA/TAEG/PCL-ZIF8抗菌復合膜的過濾效率； (b) PPCL@PDA/TAEG/PCL-ZIF8抗菌復合膜對PM_2.5的過濾效率

  由圖2可知，隨著ZIF-8含量的增加，復合膜的過濾效率逐漸增加，而且攔截小分子的能力逐漸加強。當ZIF-8的含量增加到0.9%時，復合膜的過濾效率最高，且在直徑為500 nm的超細顆粒時去除效率達到99%以上。病菌的直徑大小為0.5-5 μm左右，選擇和PM_2.5同樣粒徑為2.5 μm的粒子以評估復合膜對病菌的攔截能力。隨著ZIF-8含量增加，復合膜過濾效率對應增加，過濾效率最終達到99.99%。

圖3  (a) 串珠式過濾器空氣過濾示意圖； (b) 串珠結構示意圖及抗菌復合膜掃描電鏡；(c) 空氣中細菌通過單根納米纖維的攔截機制及抗菌復合膜掃描電鏡

  當空氣中的有害物質通過復合膜時，由于微納米纖維結構使得復合膜過濾掉空氣中的大部分顆粒物，同時由于復合膜的抗菌作用，微生物在經過復合膜時會被殺滅，從而達到凈化空氣的作用，串珠式過濾器的優異去除效率有助于納米纖維能夠有效攔截病菌和空氣雜質，而納米尺寸的珠子卻能減少填充密度并減輕過濾器阻力(見圖3)。

圖4 日光照射1小時后放置在黑暗條件下，PPCL@PDA/TAEG/PCL/ZIF8抗菌復合膜釋放的?OH (a)和H₂O₂ (b)的濃度； (c) ?OH的濃度與時間的關系(白色表示照射，灰色表示黑暗)；(d) H₂O₂的濃度與時間的關系(白色表示照射，灰色表示黑暗)

  微納米復合膜經過20 min間隔的明暗疲勞循環輻照測試，復合膜的活性并未降低，光輻照后ROS的濃度穩定增加。復合膜最大?OH和H₂O₂的釋放量分別為13009.41μg/g和405.72 μg/g，分別對應于216.82和6.76 μg·g^-1·min^-1的充電速率。除此之外，微納米復合膜經過七個循環之后，未觀察到充電容量的顯著降低，復合膜仍舊保留89.9%和65.1%的?OH和H₂O₂充電容量，說明復合膜具有很好的結構穩定性，表明其可以用作多次重復利用的醫用抗菌防護材料(見圖4)。

圖5 微納米復合膜的抗菌性能測試

  無論是在光照或黑暗條件下，復合膜在相同接觸時間內對金黃色葡萄球菌的殺菌率比大腸桿菌高。而且在光照條件下，細菌與復合膜接觸30 min，復合膜對金黃色葡萄球菌的殺菌率達到99%以上。說明復合膜對金黃色葡萄球菌的殺菌速率較快，對革蘭氏陽性細菌比較敏感。但隨著接觸時間的增加，復合膜對大腸桿菌的殺菌率也會達到95%以上(見圖5)。

  綜上所述，研究的復合膜既具有穿著舒適性又具有高效過濾及可充電可儲存的抗菌性能，將為開發清潔能源和醫用防護服材料提供了一種新的設計思路，在可重復使用抗菌口罩、醫用防護服和抗菌空氣凈化材料等領域具有廣闊的應用前景。論文的共同第一作者為天津工業大學紡織科學與工程學院李婷婷副教授和研究生張恒同學，天津工業大學和臺灣逢甲大學林佳弘特聘教授為論文的通訊作者。該研究得到國家自然科學基金、福建省自然科學基金和天津市自然科學基金的支持。

  論文鏈接 https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.130007