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  水凝膠作為一種具有重要意義的軟材料，擁有優秀的生物相容性、力學柔韌性以及獨特的粘附性，在生物醫療設備、軟機器人、人造電子皮膚和物聯網等領域極具吸引力。目前，主要有兩種設計策略來提升水凝膠的性能。一是利用共價和非共價相互作用對整個凝膠網絡進行編程，從而使得水凝膠的本體性能（例如機械、電學、光學性質）得以提升；二是調節水凝膠與周圍環境的界面相互作用，賦予水凝膠表面以額外的功能，例如自黏附性。然而，由于缺少合適的相互作用，水凝膠較難同時實現增強的本體和界面性質。貽貝啟發的兒茶酚衍生物能調控水凝膠網絡中的多種分子水平的相互作用，擁有“點石成金”般的強大力量，因此廣受研究人員們的青睞。即使擁有如此利器，設計一種同時具備高拉伸性（> 3000%）和強粘附性（在皮膚表面的粘附強度> 30 kPa）的水凝膠仍面臨居多挑戰。首先，貽貝啟發的水凝膠的形成大都無法擺脫對共價交聯劑的依賴，這不僅導致本體聚合物網絡變得死板，難以在遭遇形變時實現有效的能量耗散，并且也限制了水凝膠與周圍界面的相互作用。其次，水凝膠在本體和界面內的動態相互作用位點往往不足，制約了水凝膠拉伸性和粘附性的同步提升。

  針對這些難題，香港城市大學王鉆開教授團隊報道了一種完全基于單寧酸介導的相互作用（TEDI）而實現超強拉伸性、高粘附性和自修復性的離子水凝膠（如圖1）。其中單寧酸介導的動態相互作用發揮了兩個重要作用：一方面提供足夠的非共價交聯，完全取代了常規共價交聯在凝膠化中的作用，另一方面充當調控平臺，實現對水凝膠的本體/界面性質的精確控制。相較于傳統的貽貝水凝膠，TEDI水凝膠展現出優越的拉伸性（可被拉伸至原始長度的73倍），卓越的自愈能力和強大的粘附性（在豬皮表面的粘附強度可達50 kPa）。這些優異的性能使TEDI水凝膠能夠作為自粘、柔性的類皮膚傳感器，準確檢測人體運動。此外，TEDI策略為設計下一代離子水凝膠提供了新的機會，對可穿戴電子設備和醫療保健監測的應用很有價值。

圖1. TEDI水凝膠的設計。(a) TEDI水凝膠的制備過程和化學結構。(b) 利用SEM證明成功凝膠化。(c) TEDI水凝膠的強粘附力來源于TA分子與基底間的界面相互作用。

圖2. TEDI水凝膠的機械性能。(a) TEDI水凝膠和化學交聯的P(AAc-co-AAPBA)水凝膠的應力-應變曲線。(b) TEDI水凝膠被拉伸至7000%應變時的實物圖。(c) TEDI水凝膠中動態交聯的可逆解離和重組過程示意圖。(d-f) TA、AAPBA和CaCl₂對TEDI水凝膠機械性能的影響。

圖3. TEDI水凝膠的自愈合性能。(a) 兩片獨立的TEDI水凝膠在接觸后愈合成一個水凝膠整體。(b) 愈合后的TEDI水凝膠能承受一定程度的拉力和機械形變。(c) 不同愈合時間的TEDI水凝膠的典型應力-應變曲線。(d) TEDI水凝膠相應于不同時間的愈合效率

圖4. TEDI水凝膠的粘附性。(a) TEDI水凝膠在平行和垂直于粘合表面的方向上都具有較強粘合強度。(b) TEDI水凝膠對不同基底的粘附能力。(c) 即使在1000%應力拉伸下，TEDI水凝膠沒有額外膠帶的幫助也能粘附在丁腈手套上并保持不脫離。(d) 含有不同單寧酸濃度的TEDI水凝膠對鋁基底的粘附強度。(e) TEDI水凝膠與不同基底間的粘合強度。(f) 在斷裂應變和豬皮表面粘附強度方面，我們的工作與先前報道的貽貝水凝膠之間的比較。

圖5. 超拉伸、自修復和粘附性TEDI水凝膠作為應變傳感器的潛在應用。(a) TEDI水凝膠傳感器電導率的恢復。（輸入電壓 = 4.5 V）。(b) TEDI水凝膠傳感器在三個連續切割-愈合過程中的電阻變化。(c) 傳感器在高達3000%的大應變下隨時間變化的相對電阻變化。(d) TEDI水凝膠傳感器在100%應變下50次循環的相對電阻變化的穩定性。

圖6.基于TEDI水凝膠的可穿戴應變傳感器的人體運動檢測。(a) 被觸摸和不被觸摸狀態下的 TEDI 水凝膠傳感器的相對電阻變化。(b) TEDI水凝膠傳感器隨時間檢測的食指在不同彎曲角度下導致的相對電阻變化。(c-d) TEDI水凝膠傳感器隨時間檢測的手腕與膝關節在彎曲和釋放時導致的相對電阻變化。

  以上研究成果近期以“Design of ultra-stretchable, highly adhesive and self-healable hydrogels by tannic acid-enabled dynamic interactions”為題，發表于Materials Horizons。該論文的第一作者是香港城市大學博士研究生莫佳穎，香港城市大學王鉆開教授和博士后研究員張超博士為該論文的共同通訊作者。

  原文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2021/MH/D1MH01324F