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  水凝膠作為一種具有重要意義的軟材料，擁有優(yōu)秀的生物相容性、力學(xué)柔韌性以及獨(dú)特的粘附性，在生物醫(yī)療設(shè)備、軟機(jī)器人、人造電子皮膚和物聯(lián)網(wǎng)等領(lǐng)域極具吸引力。目前，主要有兩種設(shè)計(jì)策略來提升水凝膠的性能。一是利用共價(jià)和非共價(jià)相互作用對(duì)整個(gè)凝膠網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行編程，從而使得水凝膠的本體性能（例如機(jī)械、電學(xué)、光學(xué)性質(zhì)）得以提升；二是調(diào)節(jié)水凝膠與周圍環(huán)境的界面相互作用，賦予水凝膠表面以額外的功能，例如自黏附性。然而，由于缺少合適的相互作用，水凝膠較難同時(shí)實(shí)現(xiàn)增強(qiáng)的本體和界面性質(zhì)。貽貝啟發(fā)的兒茶酚衍生物能調(diào)控水凝膠網(wǎng)絡(luò)中的多種分子水平的相互作用，擁有“點(diǎn)石成金”般的強(qiáng)大力量，因此廣受研究人員們的青睞。即使擁有如此利器，設(shè)計(jì)一種同時(shí)具備高拉伸性（> 3000%）和強(qiáng)粘附性（在皮膚表面的粘附強(qiáng)度> 30 kPa）的水凝膠仍面臨居多挑戰(zhàn)。首先，貽貝啟發(fā)的水凝膠的形成大都無法擺脫對(duì)共價(jià)交聯(lián)劑的依賴，這不僅導(dǎo)致本體聚合物網(wǎng)絡(luò)變得死板，難以在遭遇形變時(shí)實(shí)現(xiàn)有效的能量耗散，并且也限制了水凝膠與周圍界面的相互作用。其次，水凝膠在本體和界面內(nèi)的動(dòng)態(tài)相互作用位點(diǎn)往往不足，制約了水凝膠拉伸性和粘附性的同步提升。

  針對(duì)這些難題，香港城市大學(xué)王鉆開教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種完全基于單寧酸介導(dǎo)的相互作用（TEDI）而實(shí)現(xiàn)超強(qiáng)拉伸性、高粘附性和自修復(fù)性的離子水凝膠（如圖1）。其中單寧酸介導(dǎo)的動(dòng)態(tài)相互作用發(fā)揮了兩個(gè)重要作用：一方面提供足夠的非共價(jià)交聯(lián)，完全取代了常規(guī)共價(jià)交聯(lián)在凝膠化中的作用，另一方面充當(dāng)調(diào)控平臺(tái)，實(shí)現(xiàn)對(duì)水凝膠的本體/界面性質(zhì)的精確控制。相較于傳統(tǒng)的貽貝水凝膠，TEDI水凝膠展現(xiàn)出優(yōu)越的拉伸性（可被拉伸至原始長度的73倍），卓越的自愈能力和強(qiáng)大的粘附性（在豬皮表面的粘附強(qiáng)度可達(dá)50 kPa）。這些優(yōu)異的性能使TEDI水凝膠能夠作為自粘、柔性的類皮膚傳感器，準(zhǔn)確檢測人體運(yùn)動(dòng)。此外，TEDI策略為設(shè)計(jì)下一代離子水凝膠提供了新的機(jī)會(huì)，對(duì)可穿戴電子設(shè)備和醫(yī)療保健監(jiān)測的應(yīng)用很有價(jià)值。

圖1. TEDI水凝膠的設(shè)計(jì)。(a) TEDI水凝膠的制備過程和化學(xué)結(jié)構(gòu)。(b) 利用SEM證明成功凝膠化。(c) TEDI水凝膠的強(qiáng)粘附力來源于TA分子與基底間的界面相互作用。

圖2. TEDI水凝膠的機(jī)械性能。(a) TEDI水凝膠和化學(xué)交聯(lián)的P(AAc-co-AAPBA)水凝膠的應(yīng)力-應(yīng)變曲線。(b) TEDI水凝膠被拉伸至7000%應(yīng)變時(shí)的實(shí)物圖。(c) TEDI水凝膠中動(dòng)態(tài)交聯(lián)的可逆解離和重組過程示意圖。(d-f) TA、AAPBA和CaCl₂對(duì)TEDI水凝膠機(jī)械性能的影響。

圖3. TEDI水凝膠的自愈合性能。(a) 兩片獨(dú)立的TEDI水凝膠在接觸后愈合成一個(gè)水凝膠整體。(b) 愈合后的TEDI水凝膠能承受一定程度的拉力和機(jī)械形變。(c) 不同愈合時(shí)間的TEDI水凝膠的典型應(yīng)力-應(yīng)變曲線。(d) TEDI水凝膠相應(yīng)于不同時(shí)間的愈合效率

圖4. TEDI水凝膠的粘附性。(a) TEDI水凝膠在平行和垂直于粘合表面的方向上都具有較強(qiáng)粘合強(qiáng)度。(b) TEDI水凝膠對(duì)不同基底的粘附能力。(c) 即使在1000%應(yīng)力拉伸下，TEDI水凝膠沒有額外膠帶的幫助也能粘附在丁腈手套上并保持不脫離。(d) 含有不同單寧酸濃度的TEDI水凝膠對(duì)鋁基底的粘附強(qiáng)度。(e) TEDI水凝膠與不同基底間的粘合強(qiáng)度。(f) 在斷裂應(yīng)變和豬皮表面粘附強(qiáng)度方面，我們的工作與先前報(bào)道的貽貝水凝膠之間的比較。

圖5. 超拉伸、自修復(fù)和粘附性TEDI水凝膠作為應(yīng)變傳感器的潛在應(yīng)用。(a) TEDI水凝膠傳感器電導(dǎo)率的恢復(fù)。（輸入電壓 = 4.5 V）。(b) TEDI水凝膠傳感器在三個(gè)連續(xù)切割-愈合過程中的電阻變化。(c) 傳感器在高達(dá)3000%的大應(yīng)變下隨時(shí)間變化的相對(duì)電阻變化。(d) TEDI水凝膠傳感器在100%應(yīng)變下50次循環(huán)的相對(duì)電阻變化的穩(wěn)定性。

圖6.基于TEDI水凝膠的可穿戴應(yīng)變傳感器的人體運(yùn)動(dòng)檢測。(a) 被觸摸和不被觸摸狀態(tài)下的 TEDI 水凝膠傳感器的相對(duì)電阻變化。(b) TEDI水凝膠傳感器隨時(shí)間檢測的食指在不同彎曲角度下導(dǎo)致的相對(duì)電阻變化。(c-d) TEDI水凝膠傳感器隨時(shí)間檢測的手腕與膝關(guān)節(jié)在彎曲和釋放時(shí)導(dǎo)致的相對(duì)電阻變化。

  以上研究成果近期以“Design of ultra-stretchable, highly adhesive and self-healable hydrogels by tannic acid-enabled dynamic interactions”為題，發(fā)表于Materials Horizons。該論文的第一作者是香港城市大學(xué)博士研究生莫佳穎，香港城市大學(xué)王鉆開教授和博士后研究員張超博士為該論文的共同通訊作者。

  原文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2021/MH/D1MH01324F