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  堿性膜燃料電池（AEMFCs）因其成本低、操作條件溫和及可大面積加工等優點使其具備很好的商業應用前景。目前，大多研究者主要將精力集中在提高AEMFCs的單電池性能。在過去幾年里，由于高氫氧根電導率堿性膜和優化設計電極的使用，AEMFCs在單電池性能方面已經取得了重大突破。然而，與質子交換膜燃料電池（PEMFCs）相比，AEMFCs的長期耐久性，特別是在高溫、低濕度和高電流密度操作下的長期耐久性，仍是制約其商業化的關鍵問題。為了解決這一問題，近期有科學家開發了幾種高導電率、高堿穩定性的AEMs和堿性聚電解質，為提高AEMFCs的H₂/O₂燃料電池耐久性做出了重大貢獻，但是與商用PEMFCs相比仍有很大差距。

  針對提高堿性膜燃料電池的運行穩定性，徐銅文教授團隊通過使用熱觸發原位自組裝互鎖技術制備了一種三維拉鏈式界面層（3D-ZIL）。3D-ZIL具有三維互聯的拉鏈結構，其中催化層中的烴類聚電解質通過共價鍵交聯連接到烴類膜上，從而形成無縫型膜電極（圖1）。與物理方法制備的互鎖界面不同，新型界面結構具有更好的機械附著力和離子傳導性。在使用同等電池材料的情況下，該技術可以大幅度提高堿性膜燃料電池的穩定性。

圖1. 堿性膜燃料電池膜電極中納米級立體界面層（3D-ZIL）的構建示意圖：(A) 聚合物的合成路線和交聯過程；(B) 3D-ZIL的制備示意圖。

  原位的燃料電池測試表明，3D-ZIL可以防止燃料電池運行過程中可能出現的界面分層，特別是在高電流密度下確保離子在界面間的穩定傳質和電池的能量輸出（圖2）。含有3D-ZIL的Z-MEA功率密度峰值（PPD）隨溫度上升逐漸增加，而不含3D-ZIL的M-MEA則隨溫度上升先增加后急劇下降（圖2A-C）。這是因為，隨著工作溫度的升高，Z-MEA的膜/催化層界面保持緊密連接；相反，M-MEA隨著工作溫度的升高，膜/催化層界面處逐漸發生分層（圖2D-E）。由于具有穩定的立體界面層，Z-MEA可在60-70 ℃內均保持較低的傳質阻力（HFR較小），電極內的OH-可以穩定的、快速的從陰極轉移到AEM或從AEM轉移到陽極，因此，原位制備立體界面層策略可以有效地保護MEA的結構完整性，并保持燃料電池的高性能。

圖2. 不同MEAs的燃料電池性能及膜電極表征：（A，B，C）分別在60 ℃，65 ℃，70 ℃下的H₂/O₂ AEMFCs性能數據；（D，E）在不同溫度（60 ℃，65 ℃，70 ℃）下的橫截面結構形貌。

  該課題組進一步考察了3D-ZIL對MEA長期耐久性的影響。在70 °C、100% RH和無氣體背壓的情況下，采用恒電流模式（0.6 A cm^-2）測試MEA的耐久性（圖3）。與Z-MEA基AEMFC相比，M-MEA基AEMFC的耐久性較差，電池電壓在短時間內從0.73 V急劇下降到0.25 V以下，并伴隨著HFR的迅速上升。相比較M-MEA，Z-MEA將電池穩定性提高了10倍以上。

圖3. 70 ℃和100% RH下的H₂/O₂ AEMFC耐久性評估（恒電流模式，0.6 A cm^-2）；（B）耐久性試驗前后，Z-MEA和M-MEA的原位電化學阻抗。

  通過SEM分析，在耐久性測試后M-MEA中的膜/催化層界面出現了明顯裂縫，這說明界面分層是導致M-MEA界面電阻增大的主要原因（圖4）。相反，在耐久性測試期間，Z-MEA則沒有發生界面分層現象，穩定的3D-ZIL是保證Z-MEA中膜和催化層緊密連接的關鍵。此外，Micro-CT也說明Z-MEA中的任何位置催化層和膜都緊密的粘合在一起。即使在長期耐久性測試之后，Z-MEA的內部結構仍然沒有任何變化，在任意位置都沒有出現裂紋。所以，3D-ZIL是保證Z-MEA穩定輸出的重要因素。

圖4. （A, C, E）耐久性試驗后的micro-CT圖像；（B, D, F）耐久性試驗后的橫截面SEM和EDX圖像。

  從原位和非原位的表征結果來看，立體界面層策略可以有效地保護膜電極的結構完整性，具有在堿性膜燃料電池中的推廣價值。

  以上相關成果發表在Advanced Science (Adv. Sci. 2021, 2102637)上。論文的第一作者為中國科學技術大學博士生梁銑，共同第一作者為中國科學技術大學葛曉琳副研究員，通訊作者為徐銅文教授，共同通訊作者為吳亮教授與英國薩里大學John R. Varcoe教授。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202102637