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  近年來，可穿戴和可植入生物電子器件蓬勃發展，在疾病診療、大健康、人機接口、電子通訊等領域顯示出巨大的應用前景。能源系統如各種化學電池是植入式電子器件的心臟，為其提供能量。然而目前使用的剛性電池系統，無法與柔軟的生物組織相匹配，迫切需要開發與生物組織力學性能(如楊氏模量)相匹配的的柔軟電池，確保在動態變形下，器件與不規則生物組織表面的持續穩定貼合并最大程度下減少組織應力；同時緩解物理擾動及其對組織的損傷，從而減輕免疫反應和健康威脅。

  傳統電池通常采用高度剛性的材料，其楊氏模量在10⁷-10⁸ kPa量級。薄膜電池可將楊氏模量降低至10⁶-10⁸ kPa，彈性電池可將楊氏模量降低至10³-10⁵ kPa， 但由于所用材料中不可避免包括碳材料，導電聚合物及復合材料，其楊氏模量與生物組織（皮膚，心臟等器官通常小于10² kPa）相比依舊較高。因此，實現與生物組織力學匹配的柔軟電池，其關鍵在于全部采用本征超柔軟的材料且在隨后制備加工中始終保持其柔軟的力學特性。

  近日，南京大學張曄課題組采用界面干交聯策略制備了一種具有高電子電導率和高界面電荷轉移效率的類組織柔軟的全凝膠電池，在全水凝膠鋰離子電池和鋅離子電池中分別實現了82 mAh·g^-1和370 mAh·g^-1的比容量。與此同時，全凝膠電池表現出80 kPa的楊氏模量，與生物組織（例如皮膚和心臟）的力學性能有效匹配。全凝膠電池還表現出在可穿戴和可植入設備中的高穩定性和高生物相容性。

圖1. 類組織柔軟的全凝膠電池的示意圖

全凝膠電池的制備

  全凝膠電池是通過界面干交聯策略制備的。首先，在聚丙烯酰胺(PAM)/碳納米管(CNT)導電水凝膠表面負載電池正負極活性材料獲得初始的水凝膠電極。然后將初始水凝膠電極完全去水合。最后將去水合的電極與水凝膠電解質貼合，讓電極自發從水凝膠電解質中吸收水分，待體系穩定后得到一體化的全凝膠電池。

全凝膠電池的電化學性能

  實現全凝膠電池的難點在于凝膠電極的制備。電池電極需要具備高電子電導率來實現電池內部電子的快速傳輸，保證電池的高輸出功率。初始的水凝膠電極經歷去水合-與凝膠電解質貼合再水合的過程，電極中的含水量下降，導電通路更加致密，電極的電子電導率(~ 10³ mS·cm^-1 )相比未處理前提升三個數量級左右。并且，經歷這個過程后，水凝膠電極仍然保留70 kPa的超低楊氏模量。除了電子電導率的提升，此過程還形成了兼容性良好且穩定的電極-電解質界面，使電池具有高界面電荷轉移效率。一方面，去水合電極與水凝膠電解質貼合后吸收了界面處的水分，提高了電極-電解質的有效接觸面積。另一方面，界面處的含水量降低后，電極-電解質之間通過氫鍵形成物理交聯，增加了電極-電解質界面的粘附力。

圖2. 全凝膠電池的組裝過程和結構表征

  良好的電子電導率和界面電荷轉移效率使全凝膠電池表現出優異的電化學性能。全水凝膠鋰離子電池具有82 mAh·g^-1的高比容量，并且可以穩定循環400圈，全水凝膠鋅離子電池的比容量高達370 mAh·g^-1，并且可以穩定循環200圈。

圖3. 全凝膠電池的電化學性能

全凝膠電池的力學特性

  伴隨著優異的電化學性能，全凝膠電池表現出80 kPa的低楊氏模量，與人體組織（例如皮膚和心臟）的楊氏模量相匹配，使全凝膠電池能夠與人體組織有效貼合。除此之外，電極-電解質界面的粘附及其結構完整性使得全凝膠電池能夠在彎折，拉伸和扭曲等多種變形后保持電化學性能的穩定。特別的是，即使在苛刻的剪切變形5000次之后，其電化學性能依然可以保持不變。與目前已報道的柔性電池相比，該工作制得的全凝膠電池表現出優異的結構穩定性和與組織相匹配的力學性能，滿足在復雜變形和體內植入等應用場景下的使用要求。例如，將全水凝膠貼在手腕上，隨著手腕的運動，全凝膠電池可以緊緊地貼在手腕上并隨手腕同步運動，且運動過程中全凝膠電池表現出穩定的放電性能。此外，將全凝膠電池與水凝膠傳感集成后貼在心臟表面，超柔軟的集成器件與心臟形成緊密穩定的接觸，可以準確檢測到心臟跳動信號。

圖4. 全凝膠電池的力學特性

圖5. 全凝膠電池的應用展示

結論

  這項工作通過采用界面干交聯策略設計了一種與生物組織力學匹配的全凝膠電池。制備得到的全凝膠電池可同時表現出優異的電化學性能和與組織相匹配的楊氏模量，從而為解決可穿戴及可植入設備中儲能器件與生物組織力學不匹配的問題提供了一種可行方案。該工作也為開發下一代與生物組織相容的儲能及其他電子器件提供了一種普適性的有效策略。

  以上相關成果以A tissue-like soft all-hydrogel battery為題發表在Advanced Materials上。論文的第一作者和第二作者分別為南京大學現代工程與應用科學學院博士生葉婷婷和碩士生王嘉誠。本工作得到了國家自然科學基金、江蘇省自然科學基金、南京大學啟動經費等項目的支持。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202105120

  下載：A tissue-like soft all-hydrogel battery