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  銅納米材料由于豐富的儲量和高導電性被認為是解決未來電子紡織品集成本和規模問題的有效策略。但是金屬層與織物之間缺少結合力易導致柔性器件耐久性差，這嚴重限制了柔性電子器件的大規模生產進程。

  近日，東華大學化學化工與生物工程學院蔡再生/葛鳳燕教授團隊在Journal of Applied Polymer Science 發表題為“One-step anchored polymers via phenolamine bionic design on textile-based heater for application in personal heat management”的論文。受貽貝仿生化學的啟發，本論文基于單寧酸(TA)和聚乙烯亞胺(PEI)的快速共沉積并以CuSO₄/H₂O₂作為催化劑，Ag⁺作為催化劑種子，通過該界面聚合物輔助化學沉積設計了一種高附著力、可水洗的銅基導電織物(CNNs/NWF)。由銅納米粒子形成的良好導電網絡可在低電壓下產生足夠的焦耳熱。此外，纖維織物內在的多孔結構賦予其良好的透氣性。通過有限元分析進行仿真模擬電加熱過程，與實驗結果相比，該誤差小于10 %。最后，該電熱織物通過智能手機與微控制器藍牙模塊集成創建了智能個人熱量管理系統(SPHMS)，可用于人體熱量管理、熱療等領域。

圖1 CNNs/NWF電熱織物的制造示意圖。

圖2 (a)不同時間點含有各種添加劑(PEI；CuSO₄/H₂O₂)的原始TA溶液的照片；(b)各種稀釋的TA溶液在380 nm處的紫外可見吸光度隨時間依賴性關系；(c)機理圖。

  TA在堿性條件下被氧化，自發自聚形成超薄親水的表面粘附涂層。然而，TA的聚合是一個耗時的過程。在此，本論文采用快速沉積策略來加速TA的聚合速率。純TA溶液1 h后顏色無明顯變化，加入PEI后溶液顏色由淡黃色轉變為白色不透明溶液并隨著時間增加顏色變深，這可能是多胺能夠加速酚類物質的交聯和聚合進程。此外，加入CuSO₄/H₂O₂后，TA溶液變為藍綠色并隨時間呈現顏色深度的變化。Cu^{2 +}和H₂O₂能夠產生活性氧(ROS)可以幫助打破氧氣擴散梯度,促進TA的氧化，最終導致TA高的沉積速率。如先前報道的，在380 nm左右處的吸收與TA/PEI絡合物形成邁克爾加成或席夫堿結構有關。對于TA的快速沉積，380 nm處的紫外-可見吸光度逐漸增加到3.88，遠高于純TA溶液(0.112)，這證實了PEI的加速沉積過程。此外，加入CuSO₄/H₂O₂后，吸光度提高到4.92。這種變化說明PEI和CuSO₄/H₂O₂對TA沉積起到協同促進作用。此外，TA/PEI的快速共沉積過程中潛在的反應途徑如圖2 (c)所示。

圖3 (a)不同放大倍數樣品的SEM圖像：(a)PA 6原始織物；(b)TA/PEI改性織物；(c) CNNs/NWF.

  原始尼龍6 (PA 6)織物表面十分光滑，纖維之間的孔隙結構明顯。在TA/PEI表面共沉積改性后，織物的表面結構發生了變化。根據放大的SEM圖像可以看出，織物表面形成超薄、且有大量粘附顆粒存在的膜。此外，從不同放大倍數的銅沉積織物的SEM圖像可以看出，銅納米顆粒控制在3微米級且連續、均勻且緊密地附著在織物表面，表明其形成了極好的導電網絡。

圖4 當CNNs/NWF處于ELD時間為(a) 30min、(b) 60min、(c) 90 min、(d) 120 min、(e) 150 min、(f)180 min時，彎曲循環(彎曲半徑= 0.1 mm)與歸一化電阻的關系；(g) CNNs/NWF彎曲前后的數碼圖像；(h)當等效應力集中在CNNs/NWF的兩端時，頂視圖和底視圖顯示的應變分布情況。

  不同化學沉積(ELD)時間的CNNs/NWF織物樣品均表現出極好的柔韌性。當對30 min ELD樣品施加1000次機械彎曲循環測試后，織物表面的歸一化電阻幾乎沒有明顯變化(歸一化電阻R/R₀ ≈ 1.4)。這是由于納米顆粒之間的大量未填充間隙防止金屬膜在彎曲下開裂造成的。隨著沉積時間的增加，歸一化電阻增大，當 ELD時間為180 min時，織物樣品的彎曲柔韌性有所下降(R/R₀ ≈ 2.5)。從圖4 (g)也可以看出，CNNs/NWF織物具有出色的彎曲柔韌性。通過有限元分析的瞬態力場模擬分析CNNs/NWF織物的受力分布，當施加von Mises應力集中在織物兩端時，織物表現出優異的機械柔韌性。

圖5 (a)電熱實驗裝置的示意圖；(b)不同驅動電壓下CNNs/NWF電熱織物溫度隨時間的變化；(c)實驗測得表面溫度與U²的線性擬合；(d)電熱織物的I-V曲線；(e)電熱織物在驅動電壓1.0V下的長期溫度穩定性測試；(f)不同文獻中報道的可穿戴加熱器的電熱轉換性能的比較。(g)耐氧化性測試；(h)耐水洗性測試；(i)透氣性測試。

  通過電熱轉換性能測試可以看出，不同驅動電壓下織物表面溫度隨時間變化呈依存性關系，即溫度隨著不同驅動電壓的升高而上升。在0.5 V驅動電壓下，電熱織物溫度可以在90 s內可以從14.6 ℃上升到38.0 ℃，高于人體皮膚平均溫度33 ℃。在1.5 V驅動電壓下，電熱織物可以在90 s內被加熱到152.6 ℃。此外，該織物可在1 h內可保持118.2 ℃左右的穩定溫度，說明其具有良好的長期加熱穩定性和可靠性。圖5 (f)可以看出，與最近文獻的可穿戴加熱器相比，CNNs/NWF織物能夠在更低的驅動電壓下達到更好的飽和溫度。此外，該織物還具有良好的耐氧化性、水洗性和透氣性，滿足紡織品的服用要求。

圖6 有限元軟件模擬CNNs/NWF織物在(a) 0.5 V、(b)1.0 V、(c)1.2 V和(d)1.5 V電壓下的飽和溫度；(e)不同驅動電壓下的溫升過程；(f)實驗數據與模擬數據之間的相對誤差。

  為進一步分析CNNs/NWF加熱器的傳熱過程，通過有限元瞬態熱場分析建立了該加熱器的簡化3D模型來模擬傳熱過程。根據能量平衡定律，當焦耳熱的能量耗散等于熱對流、傳導和輻射能的損失時，電熱織物的溫度將達到平衡。

  在 0.5 V、1.0 V、1.2 V 和 1.5 V 電壓下獲得的模擬飽和溫度分別為43.1 °C、106.47 °C、133.01 °C 和 171.77 °C。圖6 (e)可以看出，不同驅動電壓下模擬加熱溫度變化趨勢與實驗升溫過程一致。與實驗數據相比，圖6 (f)表明模擬結果與實際結果的偏差范圍不超過10 ％，就其原因在于電加熱電極難以保持完美狀態，而建模規則建立在理論基礎上絕對完美條件下的方程。此外，加熱器材料不完全均勻和保持穩定空氣條件的復雜性也是造成偏差的原因。

圖7 (a)不同電壓下連接手背上的CNNs/NWF電熱織物的數字和紅外圖像；(b)1.0 V驅動電壓下冰塊隨時間的變化情況；(c)電加熱眼罩的示意圖和紅外圖像。

  低壓驅動和熱穩定性的CNNs/NWF電熱織物，在可穿戴個人熱量管理中具有巨大的應用潛力。在0.5 V的驅動電壓下，連接手背上的電熱織物可以在90 s內從16.0 ℃迅速上升到46.0 ℃。此外，在0.8 V的驅動電壓下，它可以在90 s內被加熱到58.2 ℃。此外，電熱織物在極端環境下的使用壽命也是很重要的。該加熱器在1.0 V驅動電壓下對對圓柱體冰塊(半徑1 cm，高度4 cm)加熱，經過3600 s后冰塊能夠完全融化并升溫至6.3 ℃。未經加熱的冰塊只有一小部分融化。因此該加熱器在寒冷環境下具有良好的使用壽命并能夠在多領域內有很好的應用前景，例如寒冷地區執行任務的士兵及除冰裝置等。另一方面，他們通過與藍牙模塊的集成，最終實現了智能個人供暖管理系統（SPHMS），以更好地實現紡織品基加熱器的人機交互。設計的“回”字形電加熱眼罩能在1.0 V驅動電壓下30 s內從12.7 ℃到45.0 ℃。電熱眼罩通電后產生的的熱量不僅可以促進眼睛周圍血液循環提高睡眠質量，而且可以實現獨特的遠紅外理療。多方面應用證明了CNNs/NWF電熱織物具有卓越性能，能夠以最小的能源消耗為代價確保工作效率和穩定性。

  東華大學化學化工與生物工程學院在讀碩士生杜培波為該論文的第一作者，通訊作者為葛鳳燕副教授。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/app.52021