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  全聚合物太陽(yáng)電池（all-PSCs）是以聚合物給體和受體作為活性層的光電轉(zhuǎn)換能源器件。相較于其他類(lèi)型的有機(jī)太陽(yáng)電池，all-PSCs在穩(wěn)定性方面具有明顯的優(yōu)勢(shì)，引起了業(yè)內(nèi)的廣泛關(guān)注。高性能聚合化小分子受體（PSMAs）的出現(xiàn)使all-PSCs的光電轉(zhuǎn)化效率（PCE）得到很大的提升，但基于此類(lèi)聚合物受體的all-PSCs的外量子效率（EQE）通常低于80%，填充因子（FF）低于0.75，表明對(duì)基于此類(lèi)聚合物受體的all-PSCs，活性層形貌的調(diào)控和優(yōu)化仍然是亟待研究的關(guān)鍵問(wèn)題。

  近日，華南理工大學(xué)發(fā)光材料與器件國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室段春暉教授課題組在Nano Energy上發(fā)表了在全聚合物太陽(yáng)電池活性層形貌調(diào)控方面的最新研究成果，論文題為“Layer-by-layer processed binary all-polymer solar cells with efficiency over 16% enabled by finely optimized morphology”。該工作采用逐步沉積（layer-by-layer）的方法，結(jié)合溶劑添加劑和熱退火的協(xié)同作用，精細(xì)調(diào)控聚合物給體和受體的形貌，給體材料的結(jié)晶相干長(zhǎng)度（CCL）顯著提高，受體形成了纖維結(jié)構(gòu)。特別值得指出的是，該工作發(fā)現(xiàn)在LbL加工的器件中，上層受體能夠擴(kuò)散到下層給體的底部，直接與陽(yáng)極界面相接觸，形成類(lèi)似于體異質(zhì)結(jié)（BHJ）的結(jié)構(gòu)（圖1），這與以往報(bào)道的LbL處理通常形成偽雙層膜或p-i-n/n-i-p結(jié)構(gòu)明顯不同。相似的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象在該課題組的另一個(gè)逐步沉積法制備全聚合物有機(jī)太陽(yáng)能電池的工作中也被觀察到（ACS Applied Energy Materials, 2021, 4, 13307–13315）。同時(shí)，給/受體形成了有利的垂直梯度分布，有利于激子的解離、電荷的傳輸，減少了缺陷態(tài)密度和電荷復(fù)合損失。基于上述優(yōu)點(diǎn)，該all-PSCs實(shí)現(xiàn)了16.05%的PCE和創(chuàng)紀(jì)錄的FF（0.77），該FF是PSMAs作為受體材料的all-PSCs的最高值。

本文要點(diǎn)：

  1） 逐步沉積法形成了給/受體完全貫穿的類(lèi)似體異質(zhì)結(jié)活性層形貌

  該工作發(fā)現(xiàn)在采用與正置器件（ITO/PEDOT:PSS/PBDB-T/PYT/PFN-Br/Ag）（圖1a）完全相同的給/受體沉積順序時(shí)，倒置器件（ITO/ZnO/PBDB-T/PYT/MoO₃/Ag）（圖1b）也可以正常工作，且倒置器件的最優(yōu)PCE能夠達(dá)到正置器件最優(yōu)PCE的85%（表1和表2），這表明PBDB-T/PYT薄膜形成了類(lèi)似于體異質(zhì)結(jié)的形貌，PBDB-T與PYT在垂直方向上相互擴(kuò)散。通過(guò)薄膜斷層光譜可知，受體PYT在PBDB-T/PYT底部的含量達(dá)到35%，這種在垂直方向上完全相互滲透的給體和受體相的形成與以往報(bào)道的LbL處理通常形成偽雙層膜或p-i-n/n-i-p結(jié)構(gòu)明顯不同。

圖1. 正置器件結(jié)構(gòu)（a）和倒置器件結(jié)構(gòu)（b）示意圖。

表1. 正置器件（ITO/PEDOT:PSS/PBDB-T/PYT/PFN-Br/Ag）在不同加工條件下的器件性能參數(shù)

表2. 倒置器件（ITO/ZnO/PBDB-T/PYT/MoO₃/Ag）在不同加工條件下的器件性能參數(shù)

  2） 聚合物給體 (PBDB-T)有序性的增強(qiáng)與聚合物受體 (PYT)纖維的形成

  通過(guò)GIWAXs和AFM測(cè)試（圖2）發(fā)現(xiàn)，上層添加劑CN能夠擴(kuò)散進(jìn)入到下層，促進(jìn)PBDB-T的結(jié)晶，使其相干長(zhǎng)度（CCL）變大，層狀有序性增強(qiáng)；高沸點(diǎn)CN能夠延長(zhǎng)PYT的結(jié)晶時(shí)間，使其形成聚合物纖維。

圖2. a)不同加工條件下PBDB-T/PYT薄膜的2D GIWAXs圖。b-d)1D GIWAXs圖。不同加工條件下e)PYT薄膜和f)PBDB-T/PYT薄膜的AFM相圖。

  3） 提高激子分裂效率，降低缺陷態(tài)密度，改善電荷傳輸，抑制電荷復(fù)合損失

  通過(guò)時(shí)間分辨光致發(fā)光譜（TRPL）、ns-μs瞬態(tài)吸收光譜（TAS）、阻抗分析儀和單載流子器件的測(cè)試可知，添加劑及熱退火的協(xié)同作用在影響活性層形貌的同時(shí)對(duì)其電學(xué)性能也產(chǎn)生了影響（圖3和表3）。

圖3. a) CN+TA處理后的PBDB-T/PYT的FTPS-EQE圖。b) PYT薄膜及不同加工條件下PBDB-T/PYT薄膜的TRPL曲線(xiàn)。c) PBDB-T、PYT和不同加工條件下PBDB-T/PYT薄膜的PIA圖。d) 不同加工條件下PBDB-T/PYT薄膜的TAS圖譜。e) 不同加工條件下PBDB-T/PYT薄膜的DOS圖。f) 不同加工條件下PBDB-T/PYT薄膜的電子和空穴遷移率統(tǒng)計(jì)圖。

表3. 不同加工條件下PBDB-T/PYT薄膜的物理參數(shù)

  這項(xiàng)工作為精細(xì)調(diào)控all-PSCs中聚合物給體和受體的微結(jié)構(gòu)提供了一種有效策略。結(jié)合LbL方法在控制垂直組分分布和相分離方面的內(nèi)在優(yōu)勢(shì)，這些發(fā)現(xiàn)會(huì)進(jìn)一步提高all-PSCs的器件性能。

  論文第一作者為華南理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院的博士生張?jiān)?/strong>和吳寶奇，論文通訊作者為華南理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院的段春暉教授。該工作得到了德國(guó)埃爾朗根大學(xué)Christoph J. Brabec教授與李寧博士團(tuán)隊(duì)、埃因霍溫理工大學(xué)李俊宇研究員、華南理工大學(xué)吳宏濱教授團(tuán)隊(duì)、西安交通大學(xué)魯廣昊教授團(tuán)隊(duì)的支持。