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  隨著電子設備的日益更新，新一代柔性電子設備越來越得到人們的青睞，例如電子皮膚、離子皮膚等柔性電子器件。但相比之下，具有柔性，透明性和自修復性的供能設備卻鮮有報道。基于摩擦生電和靜電感應耦合的納米摩擦電發電機(TENG)，因其優異的發電性能、結構簡單、重量輕、便攜性等優點已被廣泛用于開發下一代電源器件。盡管，已經有研究者報道利用水凝膠，有機凝膠用于制備柔性的自修復納米摩擦發電機，然而由于溶劑的揮發問題，這些器件相比于離子凝膠制備的納米摩擦發電機環境穩定性較差，因此利用超分子化學來制備具有穩定功能的離子凝膠對于柔性電子設備應用具有重要意義。特別是具有高強度、高抗壓性能的自修復離子凝膠，對于制造下一代柔性自修復納米摩擦電發電機具有很大的吸引力。

  吉林大學化學學院超分子結構與材料國家重點實驗室李洋副教授課題組長期從事自修復離子凝膠功能化研究。致力于通過超分子作用力來合成兼具自修復性能、機械性能與電學性能的離子凝膠并應用于各類柔性電子器件。近年來，該課題組在自修復離子凝膠制備電子器件方面取得了一定進展，制備了具有高機械強度與高離子電導率的自修復離子凝膠傳感器(ACS Appl. Mater. Interfaces2020, 12, 57477?57485).基于在制備自修復功能材料與離子凝膠方面的寶貴經驗，近期該課題組設計并報道了一種高拉伸強度和優異抗壓縮性能自修復離子凝膠，并用于制備具有優異環境穩定性能的摩擦電納米發電機。作者首先利用丙烯酸(AA)與二水乙酸鋅和ZnO納米粒子(ZnO NPs)在1-乙基-3-甲基咪唑醋酸鹽([Emim][OAc])中的原位聚合，制備了PAA-Zn_x/ZnO_m/IL_n離子凝膠,其中x為二水乙醋酸鋅與AA的摩爾比，m為ZnO NPs與AA的質量比，n為[Emim][OAc]與AA和ZnO的質量比（圖1）。一方面聚合物網絡內羧基與Zn²⁺之間的可逆動態鍵賦予離子凝膠良好的室溫自修復性能;另一方面聚合物鏈與ZnO NPs之間的纏結作用大大提高了離子凝膠的機械強度。其次，將自修復離子凝膠作為電極與3M膠帶摩擦層組裝成三明治結構器件，獲得了一種輸出功率密度為3.15 W m^-2的自修復離子凝膠基納米摩擦發電機(SI-TENG)。得益于離子液體的不易揮發性，使離子凝膠電極相比于傳統的水凝膠和有機凝膠電極具有更好的環境穩定性。離子凝膠優良的環境穩定性使SI-TENG在-30 - 80?C的范圍內表現出穩定可靠的摩擦電輸出性能；高拉伸強度和優異抗壓縮性能使SI-TENG在被折疊，扭曲，拉伸，踩踏后摩擦電輸出性能也不會受到影響；優異的室溫自修復性能使SI-TENG在機械損壞后可以完全恢復其摩擦電輸出性能，從而確保其使用壽命和可靠性。

圖1. PAA-Zn_x/ZnO_m/IL_n離子凝膠的制備過程。

圖2. (a) PAA-Zn₅₀/ZnO₂₀/IL₆₀離子凝膠提起2 kg砝碼的光學照片。(b) PAA-Zn₅₀/ZnO₂₀/IL₆₀離子凝膠經過90%的壓縮應變后恢復到原來形狀的光學照片。(c) PAA-Zn₅₀/ZnO₂₀/IL₆₀離子凝膠在不同愈合時間后的應力-應變曲線。(d) PAA-Zn₅₀/ZnO₂₀/IL₆₀離子凝膠的自修復能力展示。(e) PAA-Zn₅₀/ZnO₂₀/IL₆₀離子凝膠在不同切割和修復周期后的應力-應變曲線。

  通過對離子凝膠各組分的優化調整，作者選擇同時具有優良機械性能和修復性能PAA-Zn₅₀/ZnO₂₀/IL₆₀離子凝膠作為最終的實驗樣品。如圖2.a所示，PAA-Zn₅₀/ZnO₂₀/IL₆₀離子凝膠可以輕松提起一個2kg砝碼，并且其最大拉伸應力與拉伸應變分別可達5.42 MPa與657%。離子凝膠經過90%的壓縮應變后仍恢復到原來的形狀，最大壓縮應力可達90 MPa(圖2.b)。另外，得益于聚合物網絡內羧基與Zn²⁺之間的可逆動態鍵優異的動態可逆性，PAA-Zn₅₀/ZnO₂₀/IL₆₀離子凝膠還具有優異的修復性能。被切割成兩塊的凝膠經過1分鐘后就可以粘合在一起，經過24 h后便具有一定拉伸性(圖2.d)，在室溫下經過84 h的修復基本可以恢復到初始強度(圖2.c)；此外，由于羧基與Zn²⁺之間動態配位鍵的可逆性，該離子凝膠可以在同一位置進行多次損傷修復(圖2.e)。

圖3. (a) SI-TENG的示意圖及實物圖。SI-TENG的開路電壓(b)、短路電流(c)、功率密度(d)。(e) SI-TENG的修復機理。(f) 不同切割/修復循環后的開路電壓。

  如圖3.a所示，作者將自修復PAA-Zn₅₀/ZnO₂₀/IL₆₀離子凝膠作為電極夾在摩擦層3M膠帶之間組裝成SI-TENG并對其輸出性能進行測試。其輸出電壓，輸出電流與功率密度分別為-216 V，-41 μA，3.15 W m^-2(圖3.b-d)。由于作為電極的PAA-Zn₅₀/ZnO₂₀/IL₆₀離子凝膠具有優異的自修復性能，當SI-TENG在損傷修復后仍具有其原始的輸出性能并可以進行多次的損傷修復(圖3.e-f)，大大提高了其使用壽命。

圖4. (a) SI-TENG 點亮80個綠色發光二極管。(b) SI-TENG為不同容量商業電容充電。(c) SI-TENG用于為帶有22 μF商用電容的電子表供電 (d) 使用SI-TENG為帶有22 μF商用電容的電子表充放電曲線。(e) 鞋墊形狀的SI-TENG及其通過收集行走能量為電子表供電的用途的照片。(f) SI-TENG作為壓力傳感器矯正走路姿勢。

  具有諸多優良性能的SI-TENG在日常生活中也有很好的實際應用，它可以同時點亮80個綠色發光二極管、為電容和電子表等電子元器件充電(圖.4a-e)。同時如圖.4f所示，腳落地時有三種類型，分別是前腳掌先落地、后腳跟先落地和同時落地，每一種類型的姿勢都能使鞋墊狀的SI-TENG產生獨特的電信號。因此，SI-TENG可以作為一個可穿戴傳感器來監測跑步者的姿勢，防止由于錯誤的跑步姿勢造成關節損傷。

  相關成果以Mechanically and environmentally stable triboelectric nanogenerator based on high-strength and anti-compression self-healing ionogel為題發表在《Nano Energy》。 (DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106645)。吉林大學超分子結構與材料國家重點實驗室為第一單位，吉林大學化學學院碩士研究生李弘歷為論文的第一作者，李洋副教授為論文的獨立通訊作者。該研究工作得到了國家自然科學基金的支持。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2021.106645