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哥廷根大學張凱教授和東華大學王華平/陳仕艷教授《Nano Energy》：用于高性能滲透能發電的細菌纖維素基復合膜

2022-07-11 來源：高分子科技

全球海水和河水之間的滲透能是一種天然的，取之不盡的藍色能源，數量巨大且可能滿足人類對能源的大部分需求。反向電滲析（reverse electrodialysis, RED）技術是捕獲這種清潔能源的有效方法，而陰/陽離子選擇膜是RED裝置中的關鍵組件。在過去十年中，納米流體通道系統作為高性能滲透能量轉換器件吸引了許多研究學者的關注。二維納米片（如GO、二硫化鉬和MXene等）由于狹窄的通道通常具有較低的離子通量和較高的離子滲透能壘。因此構建可以在離子選擇性和離子滲透性二者之間達到平衡的高性能滲透能轉化發電離子選擇膜是科研人員努力的方向。

近日，哥廷根大學張凱教授團隊與東華大學王華平/陳仕艷教授團隊通過結合納米限域并耦合表面電荷和尺寸效應設計了分別帶負電荷的細菌纖維素/氧化石墨烯（NBC/NGO）和帶正電荷的細菌纖維素/層狀雙氫氧化物（PBC/PLDH）離子選擇膜，并組合成為一對帶相反電荷的離子滲透發電機完成滲透能的持續輸出。一維納米纖維和二維納米片的耦合成為了構建復合膜的有效新策略。該離子對在人造海水和河水條件下，實現了高達0.70 W?m^?2的輸出功率密度。帶負電荷膜的最大輸出功率密度達到4.86 W?m^?2。這項工作證明了層狀膜離子對作為高性能滲透發電機實際應用的可行性，并首次證明層狀雙氫氧化物是研究和利用納米流體離子傳輸的合適平臺。

直徑約30-50 nm的BC納米纖維內的天然基元纖維（1.5 nm）之間形成了可用于離子傳輸的豐富納米通道。BC具有豐富的羥基，作者通過不同的化學修飾來調控納米纖維的表面電荷密度，得到了高表面電荷密度的NBC（?6.20 mC m^?2）和PBC（+3.76 mC m^?2）（圖1a，b）。由于納米片之間的亞納米尺寸通道，NGO和PLDH通常表現出較高的離子選擇性，然而一定程度上犧牲了離子滲透性，實際應用中往往需要在離子滲透性和離子選擇性之間折衷。因此本工作構建了不同比例的一維/二維雜化納米通道，納米片和納米纖維之間存在許多用于離子傳輸的納米通道和亞納米通道（圖1c-f）。包含斯特恩層和擴散層的雙電層在通道中重疊，共離子被排除在通道之外，而抗衡離子可以緩緩通過通道（圖1g，h）。

圖1. 帶相反電荷的BC基復合膜的制備和表征。通過真空輔助抽濾制備（a）NBC/NGO和（b）PBC/PLDH復合膜的示意圖；NBC₇₀/NGO₃₀膜的（c）截面SEM圖和（d）照片；PBC₇₀/PLDH₃₀膜的（e）照片和（f）截面SEM圖；（g）NGO片之間和NBC基元纖維之間的納米流體離子通道示意圖，其能夠選擇性地傳輸陽離子；（h）PLDH片之間和PBC基元纖維之間的納米流體離子通道示意圖，其能夠選擇性地傳輸陰離子；（i）BC、NBC、PBC、NGO和PLDH懸浮液的zeta電位值；（j）NBC、NBC₇₀/NGO₃₀、NGO和（k）PBC、PBC₇₀/PLDH₃₀、PBC₃₀/PLDH₇₀膜的XRD光譜

在電壓極性交替后，BC基復合膜的正負電流幾乎保持在同一數值（圖2a），表明其具有出色的穩定性。使用基于耦合泊松-能斯特-普朗克-斯托克斯方程的數值模擬評估了不同尺寸（納米和亞納米）通道中離子濃度的差異。由于亞納米的通道尺寸更小，雙電層幾乎可以覆蓋整個通道，因此表現出更優異的離子選擇性。與亞納米通道相比，納米通道表現出略低的離子選擇性，主要是由于大尺寸通道中雙電層重疊的范圍減小，導致局部濃度梯度降低（圖2b）。

圖2.（a）外部偏壓交替變化時，膜的離子傳輸穩定性；（b）基于納米和亞納米通道模型，陽離子、陰離子和陰陽離子在通道中的離子濃度分布數值模擬圖

將具有陽離子選擇性的NBC₇₀/NGO₃₀和具有陰離子選擇性的PBC₇₀/PLDH₃₀膜進一步集成為三腔室能量收集器件，即BC基復合膜對（BCC-pair）RED裝置（圖3a，b）。由于相反的擴散方向，在海水/河水/海水組合下三腔室器件實現了0.70 W m^?2高輸出功率密度（圖3c），略高于河水/海水/河水組合下的輸出功率密度（0.50 W m^?2）。由于良好的化學穩定性和環氧樹脂的物理限制，即使在60天后，BCC-pair RED器件仍具有良好的穩定性（圖3d）。

圖3. 帶相反電荷的BCC-pair的滲透能收集性能。（a）BCC-pair RED器件在兩種組合下的電流-電壓曲線；（b）BCC-pair RED器件；（c）海水/河水/海水組合下RED器件的電流密度和輸出功率密度與不同外接電阻的關系；（d）BCC-pair RED裝置在人工海水和河水中的穩定性

為了探究器件的可擴展性，作者擴大單膜測試面積并通過20個帶相反電荷的膜單元串聯來構建BCC-pair的RED堆棧以獲得更高的電壓。具有20個單元串聯的BCC-pair的RED堆棧的開路電壓可以達到2.2 V，足以為計算器供電并執行算術運算（圖4）。

圖4.（a）串聯BCC-pair的RED器件的電壓與單元數量之間的關系；（b）20個BCC-pair的RED單元串聯堆棧的電壓；（c）BCC-pair的RED堆棧為計算器供電；（d）計算器放大圖

該工作以“Enhanced salinity gradient energy harvesting with oppositely charged bacterial cellulose-based composite membranes”為題發表在《Nano Energy》上。論文的第一作者為東華大學材料科學與工程學院和德國哥廷根大學聯合培養博士生盛楠和張茗皓，通訊作者為陳仕艷教授、王華平教授和張凱教授。該研究得到德國科學基金、國家自然科學基金和國家留學基金委的支持。

原文鏈接: https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2022.107548

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（責任編輯：xu）

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