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上海大學張阿方教授團隊 Macromolecules：光控降解的溫敏環糊精聚輪烷微凝膠

2022-08-13 來源：高分子科技

環糊精聚輪烷由于合成簡單、生物相容性好以及易于功能化等優勢，是研究最為廣泛的一類機械互鎖型聚合物。將聚輪烷中環糊精基元進行分子間交聯可得到新型拓撲聚合物網絡—滑環材料，其交聯點類似于滑輪可在三維網絡中自由滑動，這種“滑輪效應”賦予該類聚合物交聯材料諸多優異的性能，如高溶脹度、低楊氏模量和高延展性等，在高強度水凝膠、抗刮傷涂層、耐疲勞彈性體和粘合劑等領域具有重要的應用價值。然而，構筑具有微納米尺度的聚輪烷滑環材料并賦予其智能響應性卻鮮見報道。

近日，上海大學仿生與智能高分子國際聯合實驗室張阿方教授團隊在前期工作基礎上，設計制備了一種光降解型溫敏環糊精聚輪烷微凝膠。相關成果以“Thermoresponsive Microgels from Cyclodextrin-Based Polyrotaxanes with Photomodulated Degradation”為題，發表在《Macromolecules》期刊上 (DOI: 10.1021/acs.macromol.2c01195)。論文第一作者是上海大學材料學院碩士生鄭書東，閆家濤副研究員和張阿方教授為共同通訊作者。此研究工作得到了國家自然科學基金、上海市自然科學基金和青年東方學者項目的資助支持。

采用寡聚烷氧醚和酰肼共修飾的環糊精聚輪烷為原料，利用其溫敏聚集成球的性質，在相變溫度以上加入戊二醛進行原位交聯反應制備了環糊精聚輪烷微凝膠。該微凝膠呈均勻的球形形貌，尺寸可通過改變聚輪烷濃度加以調控。微凝膠在水中表現特征的體積相變行為，尺寸隨溫度升高而降低，且收縮程度與交聯密度密切相關。采用原子力顯微鏡研究了微凝膠在固體界面上的鋪展行為，發現交聯度較低的微凝膠傾向于以較平坦的構象粘附在固體基底（硅片和云母）上，在固體/水界面上隨吸水溶脹發生明顯的變形，而交聯度較高的微凝膠更能抵抗在界面處的鋪展和變形�；跈C械互鎖的結構，微凝膠在水中具有良好的穩定性，但在紫外照射下，封端基團發生裂解反應，微凝膠迅速地降解成親水的組分。本工作發展了一類光控降解的溫度響應性滑環微凝膠，在藥物控釋和傳感器等領域具有重要的應用前景。