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中科院上海有機所趙新課題組 ACS AMI：聚酰胺共價有機框架膜

2022-08-17 來源：高分子科技

聚酰胺作為一類重要的膜材料，在納濾、反滲透等領域發揮了重要作用。目前使用的聚酰胺膜基本上是由酰氯與二胺脫水縮聚而成，結構上較為無序，孔的數量及尺寸大小難以精準調控，影響了聚酰胺膜的傳質速率和分離選擇性的進一步提高。近日，中國科學院上海有機化學研究所趙新課題組在ACS Appl. Mater. Interface上發表了以“Polyamide Covalent Organic Framework Membranes for Molecular Sieving”為題的研究論文，在該工作中，研究人員設計制備了一種新型聚酰胺膜（Amide-COF），它的主體是由一種具有有序孔結構的結晶性多孔聚合物——共價有機框架（COF）組成，基元間彼此以酰胺鍵相連。酰胺鍵的形成由該課題組近期開發的一種亞胺COF氧化轉化方法實現（J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 1138-1143.）。內部豐富且高度有序的孔道使得Amide-COF膜表現出高溶劑滲透性和對有機染料的高截留率。此外，得益于酰胺單元之間較強的氫鍵相互作用，與具有相同基元但通過亞胺鍵（Imine-COF）和胺鍵（Amine-COF）連接的COF膜相比，Amide-COF膜的優勢還體現在其出色的機械性能和在苛刻環境下的分離穩定性。因此，結合了 COF 和聚酰胺兩類材料結構特征與性質的聚酰胺COFs有望成為制造高性能分離膜的新型膜材料。

圖1 亞胺、酰胺和胺鍵連接的COF片合成示意圖

研究人員通過納米壓痕技術研究了三種COF膜的機械性能。從圖2b中膜的負載（P）與深度（h）的變化曲線可以發現，與Imine-COF 膜和Amine-COF膜相比，Amide-COF膜在相同負載下 (Pmax = ～25 μN) 顯示出最低的 hmax 值（約 280 nm）。這一實驗結果可歸因于酰胺COF膜中酰胺單元之間的層間氫鍵相互作用，在Amide-COF膜內，酰胺單元自身具有一定的剛性，同時層間C=O和N-H之間產生強的氫鍵相互作用，進一步提高了膜的剛性。強度的提高可抑制膜在壓力作用下的變形，有利于膜分離。此外，Amide-COF膜的楊氏模量（Er）和硬度（H）數值也明顯高于其他兩種COF膜（圖 2c）。

圖2 （a）COF 膜在壓力作用下的形變示意圖；（b）COF 膜的負載（P）-深度（h）曲線；（c）楊氏模量和硬度值的柱狀圖。

得益于酰胺單元之間的強氫鍵相互作用，Amide-COF膜表現出高的化學穩定性，在苛刻的條件下處理后，Amide-COF膜仍能維持高分離性能，與之相比，Imine-COF膜和Amine-COF膜在相同環境下分離性能大幅降低（圖3d、3e）。此外，在不同pH環境下的循環測試也進一步說明Amide-COF膜具有優異的穩定性（圖3f）。

圖3 COF膜的通量及分離性能：（a-c）不同實驗條件下膜對染料分離前后的照片和紫外-可見吸收光譜圖；（d）不同實驗條件下膜對染料的截留率；（e）不同pH下，Amide-COF膜的水通量及染料截留率的變化曲線；（f）不同pH下，Amide-COF膜的水通量及染料截留率的循環穩定性。

上海師范大學與上海有機化學研究所聯合培養碩士生魯雅為文章的第一作者，上海有機化學研究所姚進博士和趙新研究員為文章的共同通訊作者。該工作得到國家自然科學基金委員會（21725404、22101063）和上海市科委（19XD1404900）的資助。

原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.2c07753

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（責任編輯：xu）

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