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  目前商用熱電偶和紅外溫度計難以實現(xiàn)可穿戴方式的溫度準(zhǔn)確監(jiān)測，而基于熱敏彈性體柔性傳感器受益于可穿戴性，由于能夠?qū)崿F(xiàn)出色的人體皮膚適形貼合和溫度響應(yīng)，從而受到了廣泛關(guān)注。另一方面，良好的皮膚適形性是把“雙刃劍”，穿戴接觸導(dǎo)致的應(yīng)變因素對溫度信號監(jiān)測造成的干擾卻不可忽視，而目前對器件整體結(jié)構(gòu)優(yōu)化設(shè)計和溫度敏感層柔性化制備策略還有待進(jìn)一步研究。

  文中提出了一種簡單高效的金屬配位層間交聯(lián)方法，能夠提高異質(zhì)相鄰層界面互鎖效果和促進(jìn)平面內(nèi)能量耗散，從而強(qiáng)化整體結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。利用層層自組裝和冷壓輔助工藝，將MXene納米片與TEMPO氧化納米纖維素?fù)诫s的高結(jié)晶度聚乙烯醇薄膜，通過Fe(II)和羧基配位作用實現(xiàn)層間交聯(lián)，獲得不受形變干擾、同時具有優(yōu)異的溫度靈敏度（-1.32% ℃^-1）和分辨率（0.3 ℃）、以及彎折耐久能力（20000次疲勞測試）的柔性熱敏電阻彈性體（圖1）。 

圖1 基于天然貝殼仿生策略的應(yīng)變不干擾柔性溫度傳感器

  為了更好地闡明非均質(zhì)多層結(jié)構(gòu)如何通過界面互鎖實現(xiàn)應(yīng)變不干擾機(jī)制，文中采用有限元模擬定量分析交替層間結(jié)構(gòu)隨垂直應(yīng)力場的演化過程。通過對不同交聯(lián)層數(shù)的異質(zhì)彈性體力學(xué)（如穿刺、應(yīng)力松弛和拉伸-卸載循環(huán)）和形變條件下的熱響應(yīng)行為的研究，發(fā)現(xiàn)伴隨外加載荷，以配位鍵和氫鍵為主的界面橋接有利于應(yīng)力向面內(nèi)交聯(lián)區(qū)域的擴(kuò)散，從而抑制整體結(jié)構(gòu)變化。

  對于傳統(tǒng)的金屬基熱電偶，溫度的升高會提高原子的振動能，導(dǎo)致自由電子的碰撞增加，從而導(dǎo)致電阻隨之增加。對于基于半導(dǎo)體的熱敏電阻，其價帶中的電子在高溫下被激活并移動到導(dǎo)帶，從而產(chǎn)生更多的載流子并降低電阻。與基于不同轉(zhuǎn)導(dǎo)原理和器件集成技術(shù)制備的高度獨立的溫度傳感器設(shè)計策略相比，本文采用熱敏導(dǎo)材料（MXene 納米片）在聚合物中構(gòu)筑具有負(fù)溫度響應(yīng)系數(shù)的熱阻導(dǎo)體網(wǎng)絡(luò)，能夠有效地彌補(bǔ)聚合物在高熱靈敏性和力學(xué)性能之間的不匹配弊端，從而提高了溫度響應(yīng)能力。

  這項工作體現(xiàn)了在結(jié)構(gòu)設(shè)計和性能上的顯著創(chuàng)新，在仿貝殼結(jié)構(gòu)策略中強(qiáng)調(diào)有效的界面耦合和異質(zhì)層間壁壘作用，實現(xiàn)平面內(nèi)應(yīng)力擴(kuò)散和裂紋擴(kuò)展抑制，阻礙了形變導(dǎo)致的傳導(dǎo)通路形成，從而克服了柔韌性和熱響應(yīng)之間的矛盾。另外文中還驗證了提出的界面互鎖和異質(zhì)彈性體結(jié)構(gòu)策略對多種熱敏介質(zhì)的通用性和制備規(guī)模的可擴(kuò)展性，實現(xiàn)了在多個場景中無信號失真的可穿戴熱敏彈性體溫度檢測，在醫(yī)療電子、人工假肢和智能機(jī)器人等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。

  北京林業(yè)大學(xué)楊俊研究組博士生郝三偉為第一作者，許鳳教授對此項工作的完成提供了重要支持。該研究獲得國家自然科學(xué)基金、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費專項資金和制漿造紙工程國家重點實驗室開放基金支持。

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-34168-x