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清華大學劉冬生教授、國家納米中心楊雨荷研究員合作 JACS：亞穩定基元組裝過程的協同增強作用研究

2022-11-17 來源：高分子科技

串聯的亞穩定互補基元在生命過程中發揮著重要作用，有限的穩定性為這些結構的表征帶來很大困難。亞穩定基元在核酸分子折疊過程中和高分子的組裝過程中的貢獻是組裝領域的重要挑戰。

圖1 序列精確DNA-OEG 共聚物組裝行為研究

近期，清華大學化學系高分子所劉冬生教授、國家納米中心楊雨荷研究員團隊利用固相合成的序列精確DNA-OEG 共聚物設計了一個單變量的模型系統，該共聚物由具有回文序列的 ssDNA 片段和與DNA完全無相互作用的寡聚四乙二醇（OEG）連接子（圖2）。通過分別改變 DNA 單元 (6-12 nt) 和 OEG 連接子(Xn = 0-4) 的長度，系統地研究了串聯互補基元的穩定性和連接子的柔性對組裝過程和最終的組裝結構產生的影響。通過將實驗表征方法和分子模擬理論分析結合，成功表征得到多種組裝構象（主要是單體、二聚體和簇）的分布。實驗和理論結果一致表明，由于二聚體中兩組互補基元間的協同增強效應，串聯的亞穩定互補基元傾向于形成單一的閉合環狀二聚體而不是更大的組裝體，同時每個構象的分布多少依賴于OEG連接子的柔性（圖3）。這項研究工作對亞穩定基元在組裝過程中研究建立了新模型，提供了新方法和新思路，系統研究了相互作用強度（穩定性）和連接子柔性對共聚物自組裝行為的獨立貢獻，為核酸折疊和高分子組裝過程調控提供了參考依據。該工作以“Studies on the Synergistic Effect of Tandem Semi-Stable Complementary Domains on Sequence-Defined DNA Block Copolymers”為題發表在《J. Am. Chem. Soc.》上（J Am Chem Soc 2022, doi.org/10.1021/jacs.2c08930）。文章第一作者是清華大學化學系博士研究生李鑫。該研究得到國家自然科學基金委的支持。

圖2 序列精確DNA-OEG 共聚物的合成、組裝和分子模擬

圖3 不同序列精確DNA-OEG 共聚物的組裝結構（單體、二聚體和簇）分布與熔點表征

該工作是團隊近期關于串聯亞穩定基元與DNA組裝相關研究的最新進展之一。聚合物體系的不均一性（如分子量分布，組成差異等）往往給定量研究帶來極大困擾。因此，基于固相合成的序列精確DNA-OEG共聚物提供了解決方法，并為組裝過程的研究提供了良好的模型。突破性的進展在于將組裝體分布與協同效應關聯在一起，并通過檢測熔點證明協同增強效應在亞穩定基元的組裝過程中的重要作用。在此基礎上，加深了對于組裝基元的穩定性（組裝強度）和柔性如何影響自組裝過程的認識。在最近這段時間，團隊還針對DNA水凝膠的結構進行了實驗和理論模擬，為DNA水凝膠的結構、強度和通透性等提供了實驗依據和理論支撐（J Am Chem Soc 2022,144, 19017）。

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c08930

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（責任編輯：xu）

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