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河北科大余旭東教授課題組 ACS AMI：基于聚合物納米簇的超快自修復、高拉伸性、可逆粘附和透明水凝膠用于壓力傳感及環境治理

2022-12-16 來源：高分子科技

近二十年來，導電水凝膠由于其防組織性、生物相容性、抗凍性等優勢而被開發并應用于可穿戴電子產品和生物傳感器領域。迄今為止，制備集超快自修復、高度拉伸性、動態可逆粘附性、高生物相容性以及快速響應等特性于一體的水凝膠界面傳感器仍是一個具有挑戰性的工作。這些特性對于提升凝膠壓力傳感器的可操作性、實用性及耐用性至關重要。另一方面，近十年來，基于空間共軛作用的聚合物簇的聚集發光機制及光學應用受到了人們的廣泛關注。然而，這些聚合物簇中雜原子（S, O, N等）間的偶極-偶極作用對于分子聚集體力學性能的影響研究并未受到關注。

近期，河北科技大學余旭東教授團隊合成了一類新型的基于聚乙烯醇和氧化聚乙烯亞胺的雙網絡水凝膠體系。該研究基于聚乙烯亞胺氧化成簇的特性，通過引入一種簡單的DCBS超分子交聯劑，發展了一種原位氧化的方法制備了首個基于聚合物納米簇的雙網絡水凝膠界面傳感器（圖1）。該水凝膠具有良好的透明性（>90%，500-800 nm）和高的導電性（1.3 S/m），可在1秒內實現快速自修復并可拉伸，其在60s內的修復效率高達98%，拉伸增長率高達7000%；它對壓力的響應時間和回復時間均在120毫秒以內。研究發現這些優異的性能源于PVA和ohPEI雙網絡水凝膠中四種動態可逆的作用：硼酸酯共價鍵、氫鍵作用、正負電荷作用以及聚合物納米簇中雜原子間的偶極-偶極相互作用。這些作用同時可以使水凝膠可逆地粘附在皮膚、木材和塑料等表面，并對皮膚沒有過敏性傷害。細胞毒性實驗發現該水凝膠基質可極大的促進小鼠纖維細胞的繁殖，7天內細胞活力達到682%，證實了該類水凝膠具備良好的生物相容性。同時，研究發現聚合物簇的形成是成膠必不可少的驅動力，驗證了聚合物簇中雜原子間的偶極-偶極作用對于水凝膠組裝的重要性，同時，聚合物簇的形成可提升該聚集體的導電性及自修復能力。

圖1 水凝膠的制備過程及物理、化學組裝體結構示意圖

作為應用，該水凝膠可用于在線、實時監測人體大幅度運動（如膝蓋彎曲、手指彎曲和手腕彎曲等）、輕微運動（如說話、微笑、皺眉等）以及生理活動（如心跳、脈搏等），表現出穩定、快速的電信號輸出（圖2）；同時，基于ohPEI的雙網絡水凝膠還可以用于丙酮等VOC的相選擇性吸附分離，對丙酮的吸附分離效果高達4.5g/g。結合上一個VOC相選擇性分離吸附的工作(J. Mater. Chem. A, 2022, 10,7941)，本工作對其吸附機理進行了初步的探討。該工作以“Ultrafast Self-Healing, Highly Stretchable, Adhesive, and Transparent Hydrogel by Polymer Cluster Enhanced Double Networks for Both Strain Sensors and Environmental Remediation Application” 為題發表在ACS Appl. Mater. Interfaces上。文章的第一作者為碩士生候文碩，該項目得到了國家自然基金面上項目、河北省杰青/優青/百名優秀創新人才支持計劃及河北省青年拔尖人才等項目的支持。

圖2 水凝膠用于人體運動傳感監測

近年來，余旭東教授課題組將超分子聚集體引入到聚合物或生物大分子網絡中，取得了一系列研究進展：制備了基于無機納米簇-吡啶鎓鹽的有機凝膠（Chem. Commun. 2020, 56, 2439），類吡啶鎓鹽的超分子自由基水凝膠（ACS Appl. Mater. Interfaces, 2019, 11, 19605），基于動態配位作用的納米復合凝膠和超分子聚合物凝膠等（J. Mater. Chem. A, 2022, 10, 7941；ACS Appl. Mater. Interfaces, 2021, 13, 40079；Mater Design 2021, 205, 109744；Inorg. Chem. 2020, 59, 3974；Nanoscale, 2019, 11, 4044-4052；J. Colliod. Interface. Sci., 2019, 540, 134；J. Rare. Earth. 2020, 38, 705），并探索了這些凝膠在VOC吸附、信息加密-解密、傳感和相分離等領域的應用。

原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.2c17773

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（責任編輯：xu）

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