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北海道大學龔劍萍教授/四川大學羅鋒副研究員《Macromolecules》：鹽對聚兩性電解質水凝膠機械行為的影響

2022-12-20 來源：高分子科技

聚兩性電解質水凝膠（PA膠）由溶脹于水的隨機分散的陽離子和陰離子重復單元的聚合物網絡構成。在平衡電荷條件下，隨機分散的陽離子和陰離子重復單元通過鏈間和鏈內正負電荷吸引作用聚集形成寬強度分布的多重離子鍵，從而使PA膠形成由來自共價鍵或拓撲纏結構筑的主網絡及動態離子鍵構筑的動態網絡雙重交聯體系。雙重交聯結構不僅賦予PA膠在觀察時間尺度內表現出強粘彈性，自修復性，還增強了其韌性和強度。因而，PA膠擁有高韌性（可與骨骼肌媲美）和多級強抗疲勞。同時，PA膠表現出優異的生物相容性、生物粘附性和抗生物污染性能，具有巨大的潛能應用于結構生物材料。

眾所周知，高濃度鹽溶液使離子動態鍵構筑的高韌性水凝膠溶脹且變脆變弱。厘清此類水凝膠在鹽溶液中的動態機械行為對于其應用至關重要，尤其是在生物醫學領域。為此，北海道大學龔劍萍教授團隊聯合四川大學羅鋒副研究員以PA膠為模型體系，闡述了鹽濃度對流變響應和機械行為的影響。通過對一種主網絡只由拓撲纏結網絡構成的PA膠（PA-p）和一種主網絡由化學交聯和拓撲纏結網絡構成的PA膠（PA-c）的系統研究，該團隊證明了鹽對機械性能(包括小應變模量、大變形能量耗散和斷裂拉伸比)的影響,可以有效地轉化為頻率或應變率依賴性，遵循時間-鹽疊加原理 (time-salt superposition principle)。因此，他們在室溫下能夠實現從10^-11到10² rad/s 的寬泛觀測時間尺度，涵蓋三個區域：(I) 來自動態和初級網絡的高頻平臺區，(II)來自離子締合的 Sticky Rouse 運動的粘彈性區，以及 (III) 來自主網絡的低頻平臺區。此外，他們也加深了在長時間尺度區間III的拓撲纏結解纏結行為的理解。這項工作不僅為水凝膠在鹽水環境中的生物學應用提供了指導，而且為其他具有雙重交聯動態結構系統的增韌機制提供了重要的見解。該工作以題為《Effect of salt on dynamic mechanical behaviors of polyampholyte hydrogels》發表在《Macromolecules》上。