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北海道大學(xué)龔劍萍教授/四川大學(xué)羅鋒副研究員《Macromolecules》：鹽對聚兩性電解質(zhì)水凝膠機(jī)械行為的影響

2022-12-20 來源：高分子科技

關(guān)鍵詞：聚兩性電解質(zhì)水凝膠鹽濃度流變響應(yīng) 機(jī)械行為雙重交聯(lián)動態(tài)結(jié)構(gòu)

聚兩性電解質(zhì)水凝膠（PA膠）由溶脹于水的隨機(jī)分散的陽離子和陰離子重復(fù)單元的聚合物網(wǎng)絡(luò)構(gòu)成。在平衡電荷條件下，隨機(jī)分散的陽離子和陰離子重復(fù)單元通過鏈間和鏈內(nèi)正負(fù)電荷吸引作用聚集形成寬強(qiáng)度分布的多重離子鍵，從而使PA膠形成由來自共價鍵或拓?fù)淅p結(jié)構(gòu)筑的主網(wǎng)絡(luò)及動態(tài)離子鍵構(gòu)筑的動態(tài)網(wǎng)絡(luò)雙重交聯(lián)體系。雙重交聯(lián)結(jié)構(gòu)不僅賦予PA膠在觀察時間尺度內(nèi)表現(xiàn)出強(qiáng)粘彈性，自修復(fù)性，還增強(qiáng)了其韌性和強(qiáng)度。因而，PA膠擁有高韌性（可與骨骼肌媲美）和多級強(qiáng)抗疲勞。同時，PA膠表現(xiàn)出優(yōu)異的生物相容性、生物粘附性和抗生物污染性能，具有巨大的潛能應(yīng)用于結(jié)構(gòu)生物材料。

眾所周知，高濃度鹽溶液使離子動態(tài)鍵構(gòu)筑的高韌性水凝膠溶脹且變脆變?nèi)酢＠迩宕祟愃z在鹽溶液中的動態(tài)機(jī)械行為對于其應(yīng)用至關(guān)重要，尤其是在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域。為此，北海道大學(xué)龔劍萍教授團(tuán)隊(duì)聯(lián)合四川大學(xué)羅鋒副研究員以PA膠為模型體系，闡述了鹽濃度對流變響應(yīng)和機(jī)械行為的影響。通過對一種主網(wǎng)絡(luò)只由拓?fù)淅p結(jié)網(wǎng)絡(luò)構(gòu)成的PA膠（PA-p）和一種主網(wǎng)絡(luò)由化學(xué)交聯(lián)和拓?fù)淅p結(jié)網(wǎng)絡(luò)構(gòu)成的PA膠（PA-c）的系統(tǒng)研究，該團(tuán)隊(duì)證明了鹽對機(jī)械性能(包括小應(yīng)變模量、大變形能量耗散和斷裂拉伸比)的影響,可以有效地轉(zhuǎn)化為頻率或應(yīng)變率依賴性，遵循時間-鹽疊加原理 (time-salt superposition principle)。因此，他們在室溫下能夠?qū)崿F(xiàn)從10^-11到10² rad/s 的寬泛觀測時間尺度，涵蓋三個區(qū)域：(I) 來自動態(tài)和初級網(wǎng)絡(luò)的高頻平臺區(qū)，(II)來自離子締合的 Sticky Rouse 運(yùn)動的粘彈性區(qū)，以及 (III) 來自主網(wǎng)絡(luò)的低頻平臺區(qū)。此外，他們也加深了在長時間尺度區(qū)間III的拓?fù)淅p結(jié)解纏結(jié)行為的理解。這項(xiàng)工作不僅為水凝膠在鹽水環(huán)境中的生物學(xué)應(yīng)用提供了指導(dǎo)，而且為其他具有雙重交聯(lián)動態(tài)結(jié)構(gòu)系統(tǒng)的增韌機(jī)制提供了重要的見解。該工作以題為《Effect of salt on dynamic mechanical behaviors of polyampholyte hydrogels》發(fā)表在《Macromolecules》上。

圖1. 鹽溶液對（a）主網(wǎng)絡(luò)只由拓?fù)淅p結(jié)網(wǎng)絡(luò)構(gòu)成的PA膠（PA-p）和 (b)主網(wǎng)絡(luò)由化學(xué)交聯(lián)和拓?fù)淅p結(jié)網(wǎng)絡(luò)構(gòu)成的PA膠（PA-c）的影響的圖示。浸入 NaCl 溶液后，PA膠溶脹。以水平衡凝膠（salt-free）為參考狀態(tài)（長度溶脹比=1），鹽平衡水凝膠的長度溶脹比為λ_s。