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  聚合物分子刷（Molecular bottlebrush）是指在聚合物主鏈上高密度接枝聚合物側鏈的一類特殊接枝聚合物。聚合物分子刷獨特結構特點賦予其在表面活性劑、高性能彈性體、潤滑劑、光子晶體、藥物載體以及醫學影像等領域廣泛的應用前景。聚合物分子刷的高效合成是探索其功能和應用的基石。目前，聚合物分子刷主要通過“從主鏈接枝” （Grafting-from） “大分子單體”（Grafting-through） “接枝到主鏈”（ Grafting-onto）三種策略以及它們的相互組合進行合成。其中，“Grafting-from”策略結合可逆失活自由基聚合（RDRP）技術具有功能基團耐受性強，主鏈/側鏈聚合度可控，純化簡單等優點，是合成聚合物分子刷的主要手段^[2]。但是，由于聚合物主鏈含有高密度排列的引發位點，在接枝聚合過程中，即使在低單體轉化率時，鏈自由基也極易發生偶合反應，導致聚合物分子刷分子內或分子間交聯，限制了聚合物分子刷的高產率可控合成。因此，利用Grafting-from策略高效可控合成聚合物分子刷，首先要解決的問題就是如何抑制鏈自由基的偶合。為解決這一問題，作者提出了一種基于分散聚合的“聚合誘導自組裝(PISA)輔助的grafting-from”策略制備聚合物分子刷的新方法，即利用PISA過程的膠束化過程和單體擴散機制充分抑制側鏈自由基的偶合，實現了親水/疏水側鏈交替結構的“Janus” 聚合物分子刷的高效可控合成。^[1] 然而，嵌段共聚物具有不同于交替共聚物的物理性質，例如具有相同化學組分的兩親性嵌段共聚物在溶液中傾向于自組裝形成膠束，而交替結構的兩親性共聚物則可以分子水平溶解。因此，大分子鏈轉移的單體序列將會影響分散聚合的聚合動力學。

圖1. (a) P(NB-g-PEG₄₅)_m-b-P(NB-CTA)_n大分子鏈轉移劑的合成, (b) PISA輔助grafting-from策略制備刷型嵌段聚合物及其PISA過程。

圖2. P(NB-g-PEG₄₅)_m-b-P(NB-CTA)_n大分子鏈轉移劑調控苯乙烯分散聚合的動力學。

圖3. P(NB-g-PEG₄₅)₂₀-b-P(NB-CTA)₄₀大分子鏈轉移劑調控苯乙烯分散聚合的PISA行為。

圖4. P(NB-g-PEG₄₅)₂₀-co-P(NB-CTA)₄₀大分子鏈轉移劑調控苯乙烯分散聚合的PISA行為。

  原文鏈接：

  [1] W. M. Hou, Z. Q. Li, L. Xu, Y. C. Li, Y. Shi*, Y. M. Chen*, High-Yield Synthesis of Molecular Bottlebrushes via PISA-Assisted Grafting-from Strategy, ACS Macro Lett. 2021, 10, 1260.

  [2] W. M. Hou, J. S. Wu, Z. Q. Li, Z. Zhang, Y. Shi*, Y. M. Chen, Efficient Synthesis and PISA Behavior of Molecular Bottlebrush Block Copolymers via a Grafting-From Strategy through RAFT Dispersion Polymerization, Macromolecules 2023, 

  https://doi.org/10.1021/acs.macromol.2c02233