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長春應化所簡忠保研究員團隊《Natl. Sci. Rev.》：光降解極性聚烯烴

2023-02-19 來源：高分子科技

以聚乙烯(PE)為代表的聚烯烴塑料是最重要的合成聚合物，在現代社會無處不在。PE塑料表現出優異的機械性能，并具有低成本、易加工的優點。然而，由于PE的化學惰性結構，其在大量使用丟棄后極難降解，從而造成環境污染；此外，PE的純碳氫結構性質使PE塑料具有疏水性，低表面性能，難以與極性化合物粘附，從而限制更廣泛應用。如何賦予PE降解與極性雙重功能創制新型PE材料，并像已大規模使用的商業化PE材料一樣實現應用，共同促進塑料發展，是高分子合成學科的挑戰。

中科院長春應化所簡忠保研究員團隊近5年來，堅持致力于高性能聚烯烴的基礎科學與應用研究(Nat. Commun. 2022, 13, 725; Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202207363; Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 4018-4022; Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 14296-14302; CCS Chem. 2023, 10.31635/ccschem.023.202202621; CCS Chem. 2022, 4, 1680-1694; Coord. Chem. Rev. 2021, 435, 213802 (Review); ACS Catal. 2022, 12, 14304-14320 (Invited Perspective))。聚焦全球廣泛關注的塑料可持續發展，該團隊突破大宗工業原料乙烯(E)、一氧化碳(CO)與商業化極性烯烴單體(PM)配位聚合中的多重螯合作用難題，實現嚴格非交替的E/CO/PM三元共聚合反應，精準制備力學性能媲美商業PE且兼具光降解與極性雙重功能的高分子量高密度聚乙烯新型材料；通過合成化學策略創制可降解聚烯烴塑料，助力塑料可持續發展。這一研究成果近期以“Photodegradable Polar Functionalized Polyethylenes”為題Research Article形式發表在多學科綜合性期刊《National Science Review》上。論文第一作者為長春應化所博士研究生王超群，通訊作者為簡忠保研究員。

圖1. E/CO非交替共聚開創性工作和本E/CO/PM共聚工作

為了克服PE材料降解困難的特性，在PE鏈內結構中嵌入“可斷鍵”基團是一種很有前途的策略。將大宗工業單體乙烯(E, C2資源)與一氧化碳(CO, C1資源)進行非交替共聚反應制備羰基內嵌的PE是最直接有效的一種方法，鏈內羰基通過Norrish型斷鍵機制賦予其光降解性。聚乙烯中低含量的獨立羰基存在至關重要，不僅可以保留PE材料本征優異性能，而且賦予光降解性。同時，針對PE材料的非極性特點，將大宗工業單體乙烯(E, C2資源)與基礎極性烯烴單體(PM, 石油煉化資源)進行無規共聚反應制備極性聚烯烴是最前沿的一條路徑。雖然在E+CO、E+PM和CO+PM的共聚方面已經分別取得了重大進展，但是由于多重螯合作用的存在，以配位聚合方式進行E+CO+PM三元共聚反應仍是一個巨大的挑戰(圖1)。
在此工作中，作者通過催化劑篩選，并優化合成出兼具活性、分子量、插入率的新結構催化劑，實現了E、CO和PM嚴格非交替三元共聚(>99%)，極性單體覆蓋丙烯酸酯類、丙烯酸、乙烯基醚、醋酸乙烯酯、丙烯腈，創制了同時具備鏈內低含量孤立羰基(選擇性>99%)和主鏈極性官能團的高分子量線性聚乙烯(圖2)。

圖2. E-CO-PM非交替三元共聚-催化劑、極性單體與微觀結構

作者詳細分析了所得聚合物的分子結構(圖3)，采用紅外光譜、核磁共振光譜（¹H/¹³C/2D NMR）、¹³CO標記技術清楚表征了E/CO/PM三元共聚物的微觀結構。通過差示掃描量熱法(DSC)、熱重分析(TGA)、廣角X射線衍射(WXRD)、拉伸測試、水接觸角(WCA)實驗和光降解實驗技術對所得聚合物進行了全面的性能測試(圖4)。

圖3. E/CO/PM共聚物微觀結構分析

圖4. E/CO/PM共聚物性能測試（與PE對比）

綜上，本工作實現了以配位聚合方式直接將乙烯/CO/PM(極性單體)進行嚴格非交替三元共聚，制備了具有鏈內獨立羰基單元 (>99%)和主鏈官能化的高分子量線性PE。引入低含量獨立羰基單元，使PE在保持其本征材料性質的同時可進行光降解，極性官能團的合理引入顯著改善PE的表面性能。為應對全球以一次性制品為代表的塑料污染困境，本工作發展的光降解極性聚烯烴塑料貢獻可降解聚烯烴塑料發展。該研究工作得到國家自然科學基金與吉林省科技廳的項目資助。

論文鏈接：Chaoqun Wang, Jian Xia, Yuxing Zhang, Xiaoqiang Hu and Zhongbao Jian*, Photodegradable Polar Functionalized Polyethylenes, National Science Review 2023, nwad039, https://doi.org/10.1093/nsr/nwad039

https://academic.oup.com/nsr/advance-article/doi/10.1093/nsr/nwad039/7043487?searchresult=1

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（責任編輯：xu）

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