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蘇大馬萬里/劉澤柯、華工李遠《Adv. Mater.》: 開殼雙自由基分子敏化電子傳輸層實現高效量子點太陽能電池
2023-03-06  來源：高分子科技

  氧化鋅（ZnO）納米顆粒（NP）作為光伏器件中一種優異的電子傳輸層（ETL）材料已被廣泛應用。然而，ZnO NP的固有表面缺陷很容易導致載流子的嚴重復合。探索ZnO NP的有效鈍化方法對于實現高效器件性能至關重要。


  蘇州大學馬萬里、劉澤柯課題組和華南理工大學李遠課題組合作在《Advanced Materials》期刊上發表了題為“Open-shell Diradical-sensitized Electron Transport Layer for High-Performance Colloidal Quantum Dot Solar Cells”的文章（DOI: 10.1002/adma.202212184）。首次探索了通過引入穩定的有機開殼給體-受體型雙自由基分子來提高ZnO電子傳輸層的性能。雙自由基分子的高給電子特性可以有效地鈍化ZnO的深能級陷阱態并提高ZnO薄膜的導電性。該自由基策略的獨特優勢在于，其鈍化效果與雙自由基分子的給電子能力高度相關，因此可以通過分子化學結構的合理設計來精確控制其給電子和鈍化能力。該策略被應用于硫化鉛（PbS）膠體量子點（CQD）太陽能電池，獲得了13.54%的光電轉換效率（PCE），是基于直接合成PbS量子點墨水體系的最高效率。 


圖1 (a) Flu-C8、Flu-EH和TPAOMe-C8的分子結構; (b) PbS量子點太陽能電池器件結構; (c) Flu-C8、Flu-EH和TPAOMe-C8的電子自旋共振光譜; (d) Flu-C8、Flu-EH和TPAOMe-C8的吸收光譜; (e) ZnO、Flu-C8、Flu-EH和TPAOMe-C8的能級示意圖; (f-h) Flu-C8、Flu-EH和TPAOMe-C8的循環伏安（CV）測試曲線。.  


圖2 (a)優化后的PbS量子點器件在AM 1.5G, 100 mW/cm2的太陽光照射下的電流-電壓特性曲線; (b)優化后的PbS量子點器件的外量子效率曲線和積分電流密度; (c-e)基于不同雙自由基分子敏化后的PbS量子點太陽能電池的PCE、Jsc和Voc分布。 


圖3 (a,b) ZnO和雙自由基分子敏化ZnO薄膜的穩態光致發光（PL）和時間分辨PL（TRPL）光譜（在550nm處探測）; (c)TPAOMe-C8和TPAOMe-C8敏化ZnO的ESR譜; (d,e)存在氧空位缺陷時的ZnO導帶和價帶DFT計算電子云分布; (f,g)TPAOMe-C8敏化后ZnO導帶和價帶DFT計算電子云分布。 


圖4 (a)光照和暗態下，ITO/ZnO(+雙自由基分子)/Al結構器件的J-V特性曲線; (b)純ZnO和雙自由基分子敏化ZnO制備的PbS量子點器件阻抗譜; (c)不同濃度的TPAOMe-C8敏化ZnO薄膜的紫外光電子能譜圖; (d) 純ZnO和1%TPAOMe-C8敏化ZnO與PbS活性層能級的示意圖; (e)純ZnO和1%TPAOMe-C8敏化ZnO薄膜的接觸電位差圖像; (f)純ZnO和1%TPAOMe-C8敏化ZnO薄膜的表面電位直方分布圖。 


圖5 (a,b) ZnO/PbS和ZnO+TPAOMe-C8/PbS的偽彩色瞬態吸收光譜; (c)在980nm處探測的ZnO/PbS和ZnO+TPAOMe-C8 /PbS膜的歸一化瞬態吸收動力學曲線。


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202212184

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（責任編輯：xu）
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