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四川大學何玲教授/陶國宏教授團隊 JACS封面論文：可溶劑切換的離子聚亞胺膜

2023-03-09 來源：高分子科技

自20世紀初商業化以來，聚合物在市場上變得越來越重要。其中，通過可逆亞胺鍵連接的聚亞胺網絡材料因其可購買的前體、獨特的功能性以及制備不需要昂貴的催化劑或繁瑣的操作等優勢，在化學和材料科學領域受到了極大關注。尤其是聚亞胺中可操控的動態共價化學鍵帶來了對聚合物進行編程，以實現網絡拓撲變換的機會。

近期，四川大學的何玲和陶國宏教授研究團隊以“Solvent-Responsive Reversible and Controllable Conversion between a Polyimine Membrane and an Organic Molecule Cage”為題在J. Am. Chem. Soc.上報道了一種胱氨酸離子液體嵌段共聚的聚亞胺膜，該膜能夠通過溶劑調控實現無定型聚合物網絡和結晶型分子籠之間的可逆轉換（圖1）。在前期工作中，該研究團隊一直致力于研發離子液體基聚合物材料，旨在將離子液體的獨特優勢和聚合物的再加工優勢相結合，幫助擴展材料的多功能性和實用性（Nat. Commun. 2020, 11, 1653; J. Hazard. Mater. 2022, 430, 128490; J. Hazard. Mater. 2022, 425, 127981; Chem. Commun. 2019, 55, 13661; Adv. Sustainable Syst. 2020, 4, 2000046等）。并將離子液體作為嵌段引入到聚亞胺膜中，獲得具有優異自導電性能的離子聚亞胺網絡（ACS Materials Lett. 2022, 4, 136）。

圖1. 離子聚亞胺膜和結晶分子籠之間的可逆轉換

這項工作中基于離子液體嵌段溶劑可調的反應活性和亞胺鍵固有的“校對和糾錯”功能，研究人員將制備的離子聚亞胺膜置于乙腈溶劑中，由于熱力學非平衡控制，無定型膜組件會自發地進行構建塊重組，形成穩定的有機分子籠晶體（圖2）。在時間依賴的偏光顯微鏡圖像中，明顯觀察到離子聚亞胺膜由不可見的雙折射表面，逐漸轉變成明亮的雙折射立方體晶體狀態。單晶結構和粉末X射線衍射數據證實了晶體的分子籠狀結構特點。反之，在轉換后的分子籠產物中加入乙醇溶劑，可以再次獲得非晶態的離子聚亞胺薄膜。這種無定型聚合物和結晶的離散分子籠之間的相互轉換是完全可逆的，通過來回改變兩種溶劑可以實現連續循環轉換。理論計算和實驗數據相結合表明離子液體分別在乙醇和乙腈中反應活性的差異，顯著影響了嵌段共聚物的固有熱力學因素和自組裝行為，進而引起在溶劑刺激下離子膜和分子籠的互相轉變行為。該工作在非晶聚合物網絡和晶體分子之間架起了一座橋梁，并為智能動態材料的設計和構建提供了參考思路。

圖2. 離子聚亞胺膜和結晶分子籠之間的可逆轉換

上述研究成果發表于J. Am. Chem. Soc.（DOI：10.1021/jacs.2c12088），并被選為封面文章。四川大學化學學院博士研究生朱秋紅、張國浩為共同第一作者，四川大學化學學院何玲教授和陶國宏教授為論文通訊作者。

原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c12088

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（責任編輯：xu）

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