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  螺旋聚苯乙炔是一類典型的動態螺旋聚合物，具有較低的螺旋反轉勢壘，手性可以通過溶劑、金屬離子或溶液溫度等多種外界刺激而改變。通過超分子作用或動態共價化學構筑螺旋聚合物，以實現其手性的多重刺激響應性，在構筑手性聚合物并拓展其在不同領域的潛在應用，均具有重要價值。

圖1、樹枝化聚苯乙炔與氨基酸通過席夫堿成鍵實現單手性的誘導

  近日，上海大學仿生與智能高分子國際聯合實驗室李文/張阿方教授團隊報道了一類通過動態共價化學鍵構筑的具有多重響應的手性樹枝化螺旋聚苯乙炔共聚物。這類共聚物分別含有樹形烷氧醚的非手性基元以及醛基和氨基酸經動態席夫堿組成的手性基元，實現了分子水平上的構型動態共價化學和聚合物的手性構象動態性的結合。這類共聚物分別由大單體路線和接枝路線得以合成（圖2）。其中，樹枝化烷氧醚側基賦予聚合物獨特的溫敏特性（圖3），而溫度敏感賦予共聚物螺旋構象以動態特性。席夫堿鍵的穩定性與共聚物的溫敏過程相關，并密切依賴于水相pH值。有趣的是，外加氨基酸對共聚物的螺旋構象有著至關重要的作用。兩種路線制備的聚合物手性誘導機制完全不同，大單體路線中的酯鍵共聚物表現出較強且穩定的螺旋構象，而酰胺鍵共聚物則表現出明顯的動態可調控性（圖4）；接枝路線合成的共聚物會隨著氨基酸的加入顯著增強亞胺鍵和酰胺鍵的相互作用，使得酰胺鍵共聚物的手性傳遞更為有效（圖5-圖8）。這項研究工作為理解共聚物的結構與誘導動態螺旋之間關系提供了新思路，為開發手性動態可調控的材料提供了新路徑。

圖8、樹枝化聚苯乙炔的動態螺旋調控機理示意圖

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.3c01405

  下載：Thermoresponsive Dendronized Poly(phenylacetylene)s via Dynamic Covalent Chemistry Showing Multiple-Responsive Chirality