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蘭州交大夏養君教授課題組 Adv. Mater.: 氮-氧自由基共軛聚合物作為添加劑減少有機太陽能電池非輻射能量損失

2023-03-24 來源：高分子科技

有機太陽能電池（OSCs）由于其易于實現柔性、大面積低成本光伏組件，被認為是可穿戴、半透明光伏技術最具潛力的實現方案。然而要滿足產業化需求，OSCs的能量轉化效率（PCE）和穩定性亟待提高。近年，得益于新型高效有機電子給體材料、受體材料以及器件制備工藝等方面的優化。尤其是近年來非富勒烯電子受體材料(NFAs)的快速發展，助推NFAs-OSCs的器件效率成功超過了19%。當前，最優NFAs-OSCs的短路電流密度(J_SC)和填充因子(FF)分別達到了肖克利-奎瑟(SQ)限值的80%和90%以上，而相應器件的開路電壓(V_OC)仍然低于SQ的80%。2021年，Friend等證實，在高效率NFAs-OSCs中，由自由電荷（Free charge）的非孿生復合產生的三線態電荷轉移態，能夠經反向電荷轉移（Back charge transfer, BCT）在非富勒烯受體上產生三線態激子（

），這些非發射性的

將與體系中過量的載流子相互作用而被湮滅（TCA，Triplet-charge annihilation）是高效率NFAs-OSCs中主要的能量損失通道（～90%）。實驗證明，TCA的存在不但不利于V_OC的提高，而且還能增大自由電荷的復合概率，進而抑制器件J_SC和FF的提高。

近日，蘭州交通大學材料科學與工程學院/甘肅省有機半導體材料與應用技術工程研究中心夏養君教授課題組設計并合成了一種帶有2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧基（TEMPO）氮-氧自由基側基的新型共軛聚合物（GDTA）（圖1）。發現當以GDTA作為固體添加劑引入OSCs活性層時，不但可使基于PM6:Y6和PM6:BTP-eC9共混薄膜的OSCs的能量轉換效率分別從15.7%和17.5%提高到17.6%和18.3%，且使相應光伏器件的光穩定性也有一定的提高。另外，通過進一步對基于PM6:Y6的光活性層中給受體的聚集行為、自由電荷復合行為、能量損失以及載流子動力學行為等過程的研究發現，GDTA的加入，在對器件光學活性層的吸收、分子聚集以及載流子傳輸沒有明顯影響的情況下，抑制了器件中

激子產生（圖2），進而使器件中的TCA過程以及自由電荷的雙分子復合過程得到抑制，降低了器件的非輻射能量損失，使得器件的V_OC, J_SC和FF同時獲得了提高（圖3）。值得一提的是，這種新型的自由基聚合物添加劑在基于包括PM6:BTP-eC9, PM6:Y6, PM6:IT4F, PBDB-T:ITIC, J61:ITIC, P3HT:PC₇₁BM, PTB7:PC₆₁BM, PTB7-Th:PC₇₁BM等多種NFAs-OSCs材料體系中都實現了PCE的提升，表現出較好的普適性。這一開創性的研究工作，打破了傳統認識中由于自由基過于活潑，可能在有機光伏器件的共混薄膜中發生摻雜，從而不利于器件穩定性的固有認識。為同時提高有機太陽能電池的能量轉換效率以及光穩定性的研究提供了一種全新的器件優化策略。

圖1. 自由基共軛聚合物添加劑的分子結構及引入到基于不同材料體系的OSCs后V_OC以及PCE的變化趨勢

圖2. 基于PM6:Y6體系OSCs器件的瞬態吸收光譜

圖3. 基于PM6:Y6體系OSCs器件的EL, FTPS-EQE以及EQE_EL

相關研究成果最新發表于國際頂級期刊《Advanced Materials》上，題為“A Nitroxide Radical Conjugated Polymer as Additive to Reduce Non-Radiative Energy Loss in Organic Solar Cells”。文章由蘭州交通大學材料科學與工程學院博士研究生石芙蓉、蘭州交通大學國家綠色鍍膜技術與裝備工程研究中心郭鵬智博士及華南理工大學發光材料與器件國家重點實驗室喬現鋒博士為共同第一作者完成。蘭州交通大學夏養君教授、查爾姆斯理工大學王二剛教授、南京大學張春峰教授和高麗大學Han Young Woo教授為共同通訊作者。

原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202212084

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（責任編輯：xu）

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