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  具有超高可壓縮性、彈性和壓縮抗疲勞性的冷凍凝膠在組織工程、醫(yī)用敷料、生物傳感等方面有巨大的應(yīng)用前景。纖維素、甲殼質(zhì)/殼聚糖和絲素等生物質(zhì)因其可再生性、生物降解性和生物相容性而成為制備冷凍凝膠的優(yōu)良材料。然而，由于缺乏分層多級納米結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)，開發(fā)具有極端力學(xué)性能的生物質(zhì)冷凍凝膠仍面臨巨大挑戰(zhàn)。自然界中天然存在的多尺度微納結(jié)構(gòu)越來越多的受到材料設(shè)計(jì)者的關(guān)注，如多尺度的植物葉脈和蛛絲的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。多尺度的微納纖維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)為高彈性和抗疲勞性的凝膠材料設(shè)計(jì)提供了概念基礎(chǔ)。

圖1 生物啟發(fā)的具有微纖-納米纖維交織多尺度結(jié)構(gòu)的冷凍凝膠

圖2 微納纖維組裝的多尺度殼聚糖冷凍凝膠的制備

  為解決這一挑戰(zhàn)，武漢大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院陳朝吉教授、施曉文教授團(tuán)隊(duì)聯(lián)合武漢大學(xué)土木建筑工程學(xué)院歐陽穩(wěn)根教授團(tuán)隊(duì)基于剪切流體誘導(dǎo)的微納米纖維組裝策略，在殼聚糖溶液中定向形成高長徑比的殼聚糖微米纖維以及納米纖維。通過冷凍-解凍的方法，兩種不同尺度的纖維可以受到冰晶生長的驅(qū)動自組裝形成交錯(cuò)微纖維和納米纖維的互連三維（3D）網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，無需冷凍干燥即可形成力學(xué)性能良好的殼聚糖冷凍凝膠（CMNF）。在這個(gè)多尺度網(wǎng)絡(luò)中，納米纖維起到連接微纖維的作用，提高了穩(wěn)定性，而微纖維通過長程相互作用提高了CMNF冷凍凝膠的彈性。雙尺度纖維的協(xié)同作用賦予CMNF冷凍凝膠與單尺度纖維組裝的冷凍凝膠相比具有優(yōu)異的力學(xué)性能，包括超高極限應(yīng)變（97%應(yīng)變，50次循環(huán)）、優(yōu)異的抗疲勞性（3200次循環(huán)壓縮，60%壓縮應(yīng)變）和快速水觸發(fā)形狀恢復(fù)（小于1秒恢復(fù)）。此外，纖維狀CMNF冷凍凝膠還可用于柔性電子和環(huán)境污染物處理方面。

圖3 殼聚糖冷凍凝膠的力學(xué)性能

  研究者系統(tǒng)研究了所制備冷凍凝膠的力學(xué)性能。CMNF冷凍凝膠可以很容易地壓縮，隨著施加載荷的釋放，由于其高孔隙率，CMNF冷凍凝膠可以在約180毫秒內(nèi)快速吸水并完全恢復(fù)其原始形狀。進(jìn)一步重復(fù)壓縮實(shí)驗(yàn)表明，CMNF冷凍凝膠即使在50次重復(fù)超高壓縮應(yīng)變（97%）下，仍具有優(yōu)異的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。與其他聚合物冷凍凝膠相比，該方法獲得的冷凍凝膠具有更高壓縮性、優(yōu)異的抗疲勞性和顯著提高的穩(wěn)定性。

圖4 不同尺度纖維網(wǎng)絡(luò)的壓縮力學(xué)模擬

  采用有限元模擬方法研究了冷凍凝膠的壓縮力學(xué)性能，并用纖維網(wǎng)絡(luò)模型進(jìn)行了模擬。研究者分別構(gòu)建微米、納米和微納米混合纖維網(wǎng)絡(luò)模型，進(jìn)一步分析了模型在壓縮過程中的應(yīng)力-應(yīng)變曲線以及von-Mises應(yīng)力分布。混合纖維網(wǎng)絡(luò)中的最大von-Mises應(yīng)力顯著高于僅由單一纖維組成網(wǎng)絡(luò)中的應(yīng)力。對于單獨(dú)的微纖維網(wǎng)絡(luò)，盡管每根大纖維都足夠堅(jiān)固，但網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)連接松散且容易變形。相比之下，納米纖維網(wǎng)絡(luò)中纖維之間廣泛交聯(lián)，配合其高的長徑比形成穩(wěn)定而柔軟的結(jié)構(gòu)。混合纖維網(wǎng)絡(luò)克服了由單一類型纖維網(wǎng)絡(luò)的缺點(diǎn)，應(yīng)力分布表明，由大纖維形成的骨架是混合纖維網(wǎng)絡(luò)中的主要承力部分，大纖維和小纖維之間強(qiáng)而緊密的交聯(lián)賦予了網(wǎng)絡(luò)優(yōu)異的力學(xué)性能。

  上述研究成果以“Bioinspired Multiscale Micro-/Nanofiber Network Design Enabling Extremely Compressible, Fatigue-Resistant, and Rapidly Shape-Recoverable Cryogels”為題在線發(fā)表于期刊《ACS Nano》上。該研究工作由武漢大學(xué)完成，武漢大學(xué)資源與環(huán)境科學(xué)學(xué)院博士研究生齊魯荷為論文第一作者，武漢大學(xué)陳朝吉教授、施曉文教授和歐陽穩(wěn)根教授為論文通訊作者。感謝武漢大學(xué)、國家自然科學(xué)基金委和中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金對該工作的資助。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c10462

  招聘啟事：武漢大學(xué)陳朝吉教授課題組主要從事生物質(zhì)基環(huán)境友好功能材料研究，目前課題組亟需新生力量（碩士研究生、博士研究生、聯(lián)培生、博后、預(yù)聘崗研究員系列及固定崗講師/副教授）加入，歡迎具有高分子化學(xué)、材料、能源環(huán)境、生命周期評估或理論計(jì)算相關(guān)背景的同學(xué)和學(xué)者加入團(tuán)隊(duì)（http://biomass.whu.edu.cn/index.htm）。現(xiàn)課題組擬招聘1-2名博士后，年齡原則上不超過35歲，卓越博士后年薪35-40萬、重點(diǎn)資助博士后年薪25-30萬（特別優(yōu)秀者面議），另有科研獎(jiǎng)勵(lì)。感興趣者歡迎直接聯(lián)系陳朝吉教授（chenchaojili@whu.edu.cn），郵件附上簡歷及1-3篇代表性學(xué)術(shù)論文并注明應(yīng)聘。