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  眾所周知，絕大多數金屬和無機非金屬材料(如鋼鐵、石英等)能夠承受較高的溫度。相比之下，高分子材料的使用溫度范圍就窄得多。此外，高分子材料的性能在轉變溫度附近會發生突變，如熔點（T_m）和玻璃化轉變溫度（T_g），這進一步限制了高分子材料的應用。毫無疑問，高分子材料的宏觀性能與單鏈力學之間存在著緊密聯系，但兩者之間的關聯目前尚不明確。對單鏈力學進行深度的探究是更好理解宏觀高分子材料性能的必由之路。然而，在單分子尺度上仍不清楚溫度是如何影響高分子的。目前，對溫度如何影響宏觀高分子性能缺乏底層的理解。因此，亟需研究溫度對高分子單鏈力學的影響。

  線型PDMS在室溫下以粘性流體的形式存在，這源于其極低的T_m（T_f）和T_g。當環境溫度從室溫逐步降低到PDMS的T_g以下，PDMS會從粘流態最終轉變為玻璃態。然而，尚不清楚上述這些宏觀物體狀態的轉變能否在單分子層次觀察到對應的變化。為了探究PDMS在轉變溫度附近的單鏈力學的變化，研究者在153-300 K溫度范圍內的真空環境中對單根PDMS鏈進行了力學觀測。

圖2. PDMS（a,b）、PMMA（c）和POM（d）在153-300 K溫度范圍內的實驗曲線。

  上述實驗現象可以歸結為以下兩種情況:（1）高分子材料的玻璃化轉變（或結晶熔融）更多依賴于鏈間相互作用，因此宏觀高分子材料的T_g（或T_m）不適用于單分子；（2）共價鍵（如C-O和Si-O）內旋轉的勢壘足夠低，以至于在低溫下依舊能夠依靠熱運動越過勢壘并在AFM的時間尺度下達到平衡態，即在153 K的低溫條件下C-O和Si-O等共價單鍵仍然可以自由旋轉。

  綜上，本研究首次在跨越T_m（T_f）和T_g的較寬溫度范圍探測了高分子的單鏈力學。單根高分子鏈的力學性質在相當寬的溫度范圍內（153 K - 300 K）展現出穩定性，這與宏觀高分子材料性能在跨越T_m（T_f）和T_g時的較大變化形成了強烈反差。這一結果表明，宏觀高分子材料的性能不僅僅來源于單鏈性質，還更多依賴于鏈間作用。

  論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.2c02524