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  隨著信息安全需求的增加，信息存儲和加密技術(shù)受到了越來越多的關(guān)注。開發(fā)具有多重動態(tài)信息存儲和加密功能的智能材料具有重要意義。近年來，多種防偽技術(shù)結(jié)合或多種外場刺激響應(yīng)協(xié)同的加密技術(shù)被用來提高信息存儲的安全性，但是信息解密往往需要復(fù)雜的操作步驟或?qū)Ｓ玫慕饷茉O(shè)備。因此，開發(fā)簡單的加密/解密方法實現(xiàn)信息的高安全存儲和傳遞仍然具有挑戰(zhàn)性。

  通過在液晶聚合物中引入光致異構(gòu)SPBM分子，利用光照改變SP和MC兩種構(gòu)型的比例，就可以調(diào)整液晶聚合物鏈的分子排列，進(jìn)而對聚合物的T_g進(jìn)行編程。具體原理如下：

  （1）當(dāng)SPBM分散在可聚合液晶丙烯酸酯混合物中并保持SP構(gòu)型時，由于V型SP構(gòu)型不利于形成規(guī)則的排列，因此液晶混合物只能松散地圍繞在SP分子周圍(圖2a)。隨后通過可見光聚合得到低T_g值的液晶聚合物薄膜(圖2b)，此時的T_g值遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于室溫。因此，V型SP構(gòu)型有足夠的自由體積轉(zhuǎn)化成直線型MC構(gòu)型。紫外光照射后，液晶聚合物薄膜變?yōu)樗{(lán)紫色，表明V型SP轉(zhuǎn)變成直線型MC（圖2c）。在可見光照射一段時間后，一部分MC構(gòu)型轉(zhuǎn)化為SP構(gòu)型(圖2d)。最終，在充分的可見光照射下，所有的MC構(gòu)型都轉(zhuǎn)化為SP構(gòu)型，薄膜恢復(fù)到初始狀態(tài)（圖3中的LCP-1薄膜與這種轉(zhuǎn)換模式相匹配）。

  （2）如果將含有SPBM的可聚合液晶丙烯酸酯混合物在紫外光下光聚合，SPBM分子會快速從SP構(gòu)型轉(zhuǎn)化成MC構(gòu)型(圖2e)，然后被固定在MC構(gòu)型并受到周圍液晶分子的錨定。液晶聚合物薄膜薄膜的分子排列非常緊密和規(guī)則，導(dǎo)致自由體積很小，T_g值很高（圖f）。此時得到的液晶聚合物薄膜即使在可見光照射24小時后，由于完全凍結(jié)在玻璃態(tài)的聚合物鏈的分子間錨定作用和應(yīng)力應(yīng)變所產(chǎn)生的強(qiáng)大的雙重抑制效應(yīng)，薄膜也無法恢復(fù)到初始狀態(tài)（圖3中的LCP-4薄膜與這種轉(zhuǎn)換模式相匹配）。

圖3液晶聚合物薄膜在可見光（Vis）模式和紫外光（UV）模式下的時間依賴性褪色情況。

  如圖5a所示，通過掩膜兩步法獲得了具有分區(qū)域不同T_g值的液晶聚合物薄膜，對于狀態(tài)1（F）、狀態(tài)2（E）、狀態(tài)3（I）和狀態(tài)4（背景），紫外聚合時間分別是30分鐘、10分鐘、5分鐘和0分鐘，然后剩下的時間進(jìn)行可見光聚合，總聚合時間是30分鐘。隨后，整個薄膜被暴露在紫外光下10分鐘以誘導(dǎo)螺吡喃分子中的SP構(gòu)型全部轉(zhuǎn)換成MC構(gòu)型。因此，整個薄膜都是紫色沒有任何信息可以被識別，這是信息加密過程。

  隨后，將具有不同T_g值的液晶聚合物薄膜置于可見光下照射并記錄它們的褪色情況，這是信息解密過程。在前面的實驗中已經(jīng)證明低T_g值的聚合物比高T_g值的褪色速率要快。如圖5a所示，分別在可見光照射2 (Time A)分鐘、10 (Time B)分鐘和60 (Time C)分鐘后，信息“FEI”、“FE”和“F”被識別出來。這是因為“F”、“E”和“I”區(qū)域不同的T_g值導(dǎo)致的。結(jié)果表明，該材料在信息加密方面表現(xiàn)出時間依賴性，即正確的信息 “FE”可以使用指定的“時間密鑰”（Time B）解密。如果時間更長或更短，則分別識別出虛假信息“EFI”（2分鐘）或“I”（60分鐘）。利用時間依賴性，通過簡單地調(diào)整T_g值來編程信息加密的復(fù)雜性。如圖5b所示，在自擦除過程中，正確信息“F”會伴隨著虛假信息（“E”和“I”）。

圖5信息加解密過程實物照片。初始狀態(tài)表示加密過程，時間A、時間B和時間C對應(yīng)解密過程。需要注意的是，只有在時間B獲得的信息是真實的信息。

  綜上所述，本工作開發(fā)了一種基于液晶聚合物的時變信息加密模型，該模型具有可編程的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度(T_g)和逐級可調(diào)的熒光。在聚合過程中，通過光照調(diào)整SPBM分子中SP和MC兩種構(gòu)型之間的比例，就可以調(diào)整液晶聚合物鏈的分子排列，進(jìn)而對聚合物的T_g進(jìn)行編程。利用這些特性，可以將信息以“時間鎖定”的方式編碼在液晶聚合物薄膜中，編碼后的數(shù)據(jù)隨著時間的推移而按設(shè)定自刪除，并在此過程中產(chǎn)生假信息或空白信息。正確的信息只能在指定的時間范圍內(nèi)被識別。這項工作有望為開發(fā)具有時間依賴性安全性的高級信息加密材料提供新的見解。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202400030