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  隨著新型柔性電子器件的發展趨向于結構復雜化、定制化，作為其中的重要材料，離子凝膠的結構性能和可加工性是實現這一目標的關鍵。然而，目前制備高性能離子凝膠的方法，如引入雙網絡或非共價交聯等，通常基于常規的加工成型方法得到塊體凝膠，不利于在定制化的器件中應用。設計制備兼具優異的機械性能以及靈活的可加工性的高性能離子凝膠仍然是一項重大挑戰。

  近日，煙臺大學化學化工學院劉洪亮教授團隊提出一種新策略，利用嵌段共聚物聚苯乙烯-聚環氧乙烷-聚苯乙烯(PS-PEO-PS)在混合的離子液體，1-(4-乙烯基芐基)-3-丁基咪唑雙三氟甲基磺酰亞胺([VBBIm]NTf₂)和1-乙基-3-甲基咪唑雙三氟甲基磺酰亞胺([EMIm]NTf₂)中自組裝得到物理交聯網絡，進一步通過噴墨打印、噴涂以及3D打印等加工方法得到具有復雜結構的物理-化學交聯離子凝膠。

  首先，PS-PEO-PS和混合離子液體溶于共溶劑中得到均勻溶液，隨著溶劑的揮發，PS-PEO-PS在混合離子液體中自組裝，形成粘度可調的膠束交聯的離子凝膠。通過控制溶劑的揮發程度可以有效地調節離子凝膠的粘度，適用于不同的加工技術。例如，粘度較低的離子凝膠適用于噴墨打印得到復雜圖案；中等粘度的離子凝膠可以噴涂到不同基底上，通過紫外光交聯固化形成堅固的導電離子凝膠涂層；高粘度的離子凝膠仍然具有剪切流動性，可以通過光固化3D打印得到各種復雜三維結構。由于離子液體具有高度可設計性，在合成新型嵌段共聚物之外，可以通過設計功能性混合離子液體作為分散相，為高性能離子凝膠的靈活加工和可編程制備開辟了一條新途徑。

  物理-化學交聯的離子凝膠相比單純的物理交聯或化學交聯表現出更優異的機械性能，在應變超過400%時的拉伸強度為0.29 MPa，而在85%應變時的抗壓強度達10 MPa。當離子凝膠被拉伸時，剛性的化學交聯網絡能夠在相對較小的應變下產生裂紋，耗散大部分能量，而物理交聯網絡仍然能夠通過纏結和分子間的相互作用維持化學網絡的完整性，從而保持離子凝膠的機械韌性。此外，由于化學交聯網絡的形成限制了電荷的遷移，因此物理-化學交聯的離子凝膠導電性低于單純物理交聯的離子凝膠。

  作為柔性應變傳感器，物理-化學交聯離子凝膠具有良好的靈敏度、長期穩定性、快速響應和恢復能力，以及在高濕和高鹽條件下的穩定性。其靈敏系數(GF)在0%到100%應變范圍內為2，在超過100%應變范圍內為4.4，并能夠在100%應變下循環4000次后保持90%的靈敏度。離子凝膠能夠在-20 °C至80 °C的溫度范圍，以及在高濕度，飽和氯化鈉溶液中表現出穩定的電響應。

圖1. 物理-化學交聯離子凝膠的設計思路和靈活的可加工性。

  此外，利用離子凝膠靈活的可加工性，可以通過3D打印制備具有拉脹結構框架的離子凝膠，通過拉脹結構降低凝膠的泊松比，從而提高在微小形變條件下的靈敏度。例如，具有拉脹結構的離子凝膠可以用于監測微小的人體運動，與塊體離子凝膠相比，在相同的人體運動過程中，拉脹離子凝膠能夠產生更大的響應信號，靈敏度能夠提高五倍。

圖2. 物理-化學交聯離子凝膠的機械強度和導電性。

圖3. 物理-化學交聯離子凝膠用于柔性傳感器。

  該成果以“Highly Processable Ionogels with Mechanical Robustness”為題發表在《Advanced Functional Materials》上，論文的第一作者為煙臺大學化學化工學院講師馬初驁博士，通訊作者為煙臺大學化學化工學院劉洪亮教授，共同通訊作者為美國卡耐基梅隆大學Krzysztof Matyjaszewski教授。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202211771