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四川大學朱劍波教授團隊 Nat. Commun.：單體結構調控聚合反應熱力學以及材料性能

2023-06-06 來源：高分子科技

現代人類社會越來越離不開高分子材料，大量高分子材料廢棄后不當處置造成嚴重的生態環境污染和資源浪費。近年來，通過單體結構設計，發展新型高性能可回收聚合物，構建“單體-聚合物-單體”的閉環生命周期，被認為是解決上述問題的有效手段之一。雖然已經有大量基于內酯開環聚合新型聚合體系被報道，但是單體結構如何影響“聚合—解聚”平衡，聚合物結構與性能之間的關系仍然是這一領域的難點。

四川大學朱劍波教授團隊長期致力于開發新型可循環、高性能高分子材料（Acta Chim. Sinica 2022, 80, 1165–1182; J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 20591–20597; ACS Macro Lett. 2022, 11, 173–178; Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202117639；Sci. China Chem. 2023, 66, 251-258 ）。在此前工作的基礎上，該團隊針對ε-己內酯（ε-CL）環張力大，所得聚合物聚ε-己內酯（PCL）難以降解等問題，詳細探究了取代基數目、位阻和位置對聚合過程中熱力學參數的影響。研究結果表明，隨著取代基數目的增加或者位阻增大，聚合過程的最低聚合溫度（T_c）呈現下降趨勢，有利于聚合物解聚回到單體（如圖1所示）。

圖1 單體結構與聚合反應T_c的關系

為了兼顧ε-CL衍生單體的聚合活性和回收能力，同時實現對聚合物性能的調控。該團隊在上述理論的指導下，設計了一類螺環結構內酯單體（如圖2所示）。該類聚合物不僅表現出完全降解回收的能力，同時可以通過改變螺環結構調節聚合物的性能（如圖3所示）。例如，改變螺環結構的環大小或者環剛性可以大范圍調節聚合物結晶性和機械性能，最終可以得到彈性體或者韌性塑料，為該類型聚合物材料的應用提供更多潛力。

圖2 含螺環結構七元環內酯單體

圖3 聚合物的物理與機械性能表征

綜上所述，該研究基于ε-CL開環聚合反應，詳細研究了取代基的數目、位阻大小和位置對聚合過程的影響，得出了單體結構與聚合過程熱力學參數的變化規律，為后期開發新型可化學回收的聚合物提供了理論指導。同時，發展了一系列性能可調、可完全回收的聚合物材料，拓展了該類聚合物的應用范圍。

該工作以題為“Insights into Substitution Strategy towards Thermodynamic and Property Regulation of Chemically Recyclable Polymers” 發表于《Nature Communications》。文章第一作者為四川大學化學學院博士研究生涂義民，通訊作者為四川大學化學學院朱劍波教授和蔡中正副研究員。特別感謝科技部、國家自然科學基金委、四川大學的經費支持。

文章鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-023-38916-5

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（責任編輯：xu）

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