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  導電聚合物水凝膠兼具優良的電學、力學、生物學性能，是開發植入式生物電子界面的理想材料。然而由于其電學-力學性能間的相互矛盾關系，現有導電聚合物水凝膠難以實現高電導率與高拉伸性、強韌性等力學性能的同步集成，限制了其實際應用研發。

  近日，MIT趙選賀教授團隊和江西科技師范大學盧寶陽教授團隊合作報道了一種雙連續相導電聚合物水凝膠，在生理環境中同時實現了高電導率(> 11?S?cm^-1）、可拉伸性（> 400%）和斷裂韌性（> 3,300 J m^-2），并且適用于多種先進制造技術如3D打印、光刻、靜電紡絲等。基于這些優勢性能，該團隊進一步利用多材料一體化3D打印技術構筑了全水凝膠生物電子界面，并成功在大鼠模型心臟、坐骨神經、脊髓等不同器官上實現長期穩定的電生理記錄和刺激。該設計與加工集成策略有助于加深人們對高性能導電水凝膠的理解，為新一代生物電子產品制備及應用提供了更佳的材料選擇及技術平臺。該工作以“3D printable high-performance conducting polymer hydrogel for all-hydrogel bioelectronic interfaces”為題發表在《Nature Materials》上。

  導電水凝膠具有與生物組織類似的獨特特性（高含水量、柔軟性）和導電性，被認為是傳統金屬電極的迭代品。與基于導電填料（離子鹽、金屬或碳納米材料）制備的導電水凝膠相比，導電聚合物水凝膠具有電導率高、體積電容高、生理環境中穩定性優異、生物相容性更佳等性能優勢。然而，當前高性能導電聚合物水凝膠開發仍存在系列挑戰，如前期報道通過將非導電水凝膠與導電聚合物復合等手段可有效提升力學性能，卻嚴重降低其電學性能（通常電導率低于0.3 S cm^-1）；采用增加水凝膠內導電聚合物含量的方法（Pure PEDOT:PSS hydrogels, Nature Communications 2019, 10, 1043）可顯著提高電導率，但嚴重損害其拉伸、韌性等機械性能。此外，現有導電聚合物水凝膠加工制造技術研發相對局限，阻礙了生物電子器件設計開發及其實際應用。

PEDOT:PSS-PU雙連續相導電聚合物水凝膠的設計與合成：

  為了克服以上問題，該團隊提出了雙連續相導電聚合物水凝膠（BC-CPH）設計策略，以PEDOT:PSS為電學相、親水性聚氨酯（PU）為機械相，利用兩種物質在水-乙醇體系中的溶解性差異進行相分離調控，在優化條件下制備了PEDOT:PSS-PU雙連續相導電聚合物水凝膠。基于電學相和機械相的雙連續結構，所獲得的BC-CPH同時展現出高電導率（> 11 S cm^-1）、高拉伸性（> 400%）以及高斷裂韌性（> 3,300 J m^-2），有效實現了PEDOT:PSS電學性能與PU力學性能的融合（圖 1）。

圖1 雙連續相導電聚合物水凝膠的設計制備策略

PEDOT:PSS-PU雙連續相導電聚合物水凝膠的電學/電化學性能：

  BC-CPH的電學、電化學穩定性優異，經過5,000次100%拉伸應變循環后仍然保持高電導率；在超過10,000次充放電循環測試和1,000,000萬次雙向注入脈沖刺激后仍然保持低阻抗、高電荷存儲容量/注入性能（圖 2），能夠滿足生物電子界面的性能需求。

圖2 雙連續相導電聚合物水凝膠的電學和電化學穩定性

PEDOT:PSS-PU雙連續相導電聚合物水凝膠的先進加工技術開發：

  作者通過PEDOT:PSS-PU的固含量可有效調控前驅體溶液的粘度，進而可以制備出滿足多種先進制造技術的BC-CPH墨水，如旋涂、靜電紡絲、光刻和3D打印等（圖 3）。通過不同加工技術獲得的BC-CPH性能差異較小（圖 3b）。流變學可控性使得BC-CPH具有良好的應用前景，并為制造具有復雜結構和高分辨率的BC-CPH器件提供了可能性。

圖3  BC-CPH墨水流變學性能調控及加工制造技術開發

  植入式全水凝膠生物電極的多材料一體化3D打印及其應用：

  該團隊利用不同含水量水凝膠的阻抗性能差異，提出了全水凝膠生物電子界面的新概念。進而以低含水量PU為封裝層、BC-CPH為電學功能層、粘附性水凝膠為粘結層，通過一體化多材料3D打印技術實現了全水凝膠生物電極的快速制造。所制備的全水凝膠生物電極表現出類組織的楊氏模量和高含水特性，在生理環境中具有優異的機械穩定性、電學/電化學穩定性（圖 4）。

圖4 BC-CPH全水凝膠生物電極的多材料一體化3D打印及其性能

植入式全水凝膠生物電極的電生理記錄/刺激動物模型論證：

  該團隊進行了一系列活體研究，評估了植入式全水凝膠生物電極的生物相容性、電生理記錄和刺激效果及長期穩定性。結果顯示，這些生物電極能夠持續、精確記錄大鼠活體的心電信號，穩定性優異，且電生理信號隨植入時間增長而增強（圖 5）。此外，植入式全水凝膠生物電極還可以用于穩定長期的電刺激應用，通過微脈沖刺激坐骨神經和脊髓可以實現相關肌肉和四肢的運動控制，在2個月內穩定性優異（圖 5）。

圖5 BC-CPH器件體內電生理記錄與刺激

  體內生物相容性研究結果顯示，與傳統生物電子器件相比，全水凝膠生物電極由于其類組織特性引起的免疫反應明顯降低，周圍組織幾乎沒有炎癥或疤痕（圖 6）。通過采用全水凝膠生物電子器件替代傳統的金屬電極，可以最大限度地減少金屬電極器件可能帶來的并發癥和副作用。

圖6 BC-CPH體內生物相容性

  綜上所述，雙連續相導電聚合物水凝膠同步展現出高電導率、高可拉伸性、高斷裂韌性、高水含量和類似組織的柔軟性等優勢性能，其設計制備成功克服了傳統導電聚合物水凝膠在高導電性和機械強韌性之間的矛盾關系。BC-CPH與多種加工制造技術兼容性好，并可通過多材料一體化3D打印技術實現植入式全水凝膠生物電極的快速制造。BC-CPH的設計開發有助于加深人們對高性能導電水凝膠合理設計的理解，為新一代生物電子產品制備及應用提供了更佳的材料選擇和技術平臺，有望助推人機融合交互領域的快速發展及商業化進程。

  該工作由MIT機械工程系、江西科技師范大學柔性電子創新研究院、上海交通大學機械與動力工程學院共同完成。第一作者是MIT博士后周濤博士（現為賓夕法尼亞州立大學助理教授）和Hyunwoo Yuk博士（現為SanaHeal公司創始人、CTO），通訊作者是麻省理工學院終身教授趙選賀、Hyunwoo Yuk博士以及江西科技師范大學盧寶陽教授，參與作者還包括江西科技師范大學徐景坤教授、碩士生胡法琪和田發娟、MIT博士后吳晶晶、博士生Heejung Roh以及上海交通大學谷國迎教授、博士生沈澤群等。

  原文鏈接：

  Tao Zhou#, Hyunwoo Yuk#*, Faqi Hu, Jingjing Wu, Fajuan Tian, Heejung Roh, Zequn Shen, Guoying Gu, Jingkun Xu, Baoyang Lu* & Xuanhe Zhao*. 3D printable high-performance conducting polymer hydrogel for all-hydrogel bioelectronic interfaces. Nat. Mater. 2023, https://doi.org/10.1038/s41563-023-01569-2

  相關鏈接：

  Behind the paper:https://engineeringcommunity.nature.com/posts/conducting-polymer-hydrogel-for-all-hydrogel-bioelectronics

  MIT News:https://news.mit.edu/2023/mit-engineers-develop-soft-metal-free-electrode-0615