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  聚電解質(zhì)水凝膠在自然界中廣泛存在，調(diào)節(jié)聚電解質(zhì)高分子網(wǎng)絡(luò)周圍的鹽環(huán)境是調(diào)控其性能的重要手段之一。以往研究認(rèn)為反離子的吸附及其與聚電解質(zhì)帶電基團(tuán)的相互作用是引起其性能變化的主要原因，共離子對聚電解質(zhì)凝膠網(wǎng)絡(luò)的影響往往被忽略。

  最近，太原理工大學(xué)鄭強(qiáng)教授課題組觀察到了共離子特異性效應(yīng)介導(dǎo)的聚丙烯酸單網(wǎng)絡(luò)水凝膠（PAAc-SN）的相分離及其強(qiáng)韌化現(xiàn)象。結(jié)果表明共離子誘導(dǎo) PAAc-SN 凝膠相分離的能力遵循逆霍夫邁斯特序列：Cl^? < Br^? < I ^?。由于增強(qiáng)的聚合物-聚合物相互作用和粘彈性能量耗散，相分離的 PAAc-SN 凝膠表現(xiàn)出優(yōu)異的機(jī)械性能，其斷裂應(yīng)力和撕裂能分別比制備的預(yù)制態(tài)的PAAc凝膠大 96.7 倍和 1636 倍。最大斷裂應(yīng)力和撕裂能分別達(dá)到8.8±1.3 MPa和29.8±2.4 kJ/m²。FTIR、1 H NMR 和全原子分子動力學(xué)模擬相結(jié)合表明，原子尺寸較大尺寸的共離子介導(dǎo)的聚電解質(zhì)凝膠的相分離由兩個方面的原因造成：(i) 尺寸更大、更疏水的共離子會增強(qiáng)高分子鏈之間的疏水相互作用；(ii)這些共離子加速羧基與其鈉抗衡離子之間的離子對形成。這些結(jié)果不僅為水凝膠增強(qiáng)和增韌提供了一種新方法，而且強(qiáng)調(diào)了共離子在調(diào)節(jié)PE凝膠性能方面的重要作用。

圖7. 平衡 PAAc 水凝膠的歸一化楊氏模量 E^N 以及不同物種鹵化鈉和 C_salt 中可能的鏈構(gòu)象變化的示意圖。       

  總之，其通過調(diào)節(jié)共離子種類和鹽濃度，常見的弱而脆的 PAAc-SN 凝膠可以在共離子尺寸更大的鹵化鈉溶液中發(fā)生相分離并得到顯著增強(qiáng)和增韌。較大的共離子促進(jìn)高分子鏈之間的疏水相互作用，并加速羧基與其鈉抗衡離子之間的離子對形成，從而增強(qiáng)聚電解質(zhì)鏈之間的吸引力相互作用。這些由較大共離子介導(dǎo)的吸引作用導(dǎo)致的 PAAc 凝膠相分離并形成聚合物富集相和聚合物稀疏相。由于聚合物-聚合物相互作用的增強(qiáng)以及聚合物致密區(qū)域的粘彈性能量耗散，相分離的 PAAc 凝膠表現(xiàn)出優(yōu)異的物理性能，并顯著提高了韌性。這些結(jié)果不僅為水凝膠增強(qiáng)和增韌提供了一種新方法，而且強(qiáng)調(diào)了共離子在調(diào)節(jié)PE凝膠網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)和機(jī)械性能方面的作用。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.2c02583